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2004年  第32卷  第03期

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摘要:
考察了制备参数及反应条件对蜂窝状堇青石基CuO/Al2O3催化剂同时脱硫脱硝活性的影响。结果表明,添加碱金属可以提高脱硫活性, 但由于促进NH3氧化而降低了脱硝活性。为了获得理想的同时脱硫脱硝活性,催化剂的适宜载铜量为6.0%,载钠量为2.0%。随着反应温度从350 ℃升高到450 ℃,该催化剂的脱硫活性逐渐升高,再生后脱硫活性都有所下降,但仍具有活性随温度升高而升高的趋势,说明脱硫过程为反应控制型;但由于温度升高,NH3氧化加剧,脱硝活性逐渐降低,所以适宜操作温度为400 ℃。在1 450 h-1~3600 h-1范围内, 空速对脱硝活性影响不大, 对脱硫活性影响较大。 对于再生催化剂,当空速由3 600 h-1降低到2 300 h-1时,硫容(SO2转化率达80%时单位质量催化剂所吸附的SO2量)不断增加,继续降低空速时硫容基本保持不变,所以适宜操作空速为2 300 h-1以下。
摘要:
采用阶跃扰动技术进行了金属复合催化剂对煤气化的暂态动力学研究。根据实验结果推导得出了该反应过程是催化剂表面富氧活性部位先与煤焦反应生成一个CO分子,然后此CO分子从催化剂表面脱附,接着催化剂吸附气态的CO2生成一个CO并且夺得一个氧原子实现自身还原的过程,在此基础上建立了煤的催化气化的物料平衡方程组,对各步骤的反应速率常数进行了求解,在本文采用的实验条件下,各反应步骤的反应速率常数分别为0.0703 mol·g-1·min-1·kPa-1;0.0959 mol·g-1·min-1·kPa-1;0.00539 mol·g-1·min-1·kPa-1;0.0321mol·g-1·min-1·kPa-1。由此得出了该反应历程的控制步骤为CO2的吸附步骤等历程信息。
摘要:
将半焦中的硫区分为无机硫和有机硫,在不同气氛和温度下进行脱硫实验;计算煤气返回对焦炉温度的影响和模拟炼焦过程返回煤气在炭化室的分布。结果表明:增加氢气浓度对有机硫和无机硫的脱除都有利,但是温度升高并不总是有利于脱硫;氢气脱硫效果要好于甲烷和一氧化碳;指出了炼焦后期在焦炉煤气返回之前预热煤气可以减少对炉温的影响,但是煤气的预热温度不能太高,否则甲烷裂解容易堵塞管道;煤气的最佳返回时机是在焦炭中孔隙分布较为均匀之时。
摘要:
使用STA409型热综合分析仪进行了桦甸油页岩与高硫合山煤的混烧特性实验研究,得到了油页岩和高硫煤混烧的TG和DTG曲线,分析了不同Ca/S对油页岩和高硫煤混烧特性的影响规律,同时运用Freeman-Carroll法计算得到了不同Ca/S下的油页岩燃烧特性化学反应动力学参数。研究表明,在高硫煤中加入少量的油页岩,高硫煤的燃烧特性有所改善,燃烧特性趋好;油页岩的加入使得高硫煤低温段的燃烧产物初析温度降低,着火温度提前;在高硫煤中加入20%左右的油页岩作为可燃脱硫剂从燃烧角度讲是切实可行的。
摘要:
以平朔煤的三种有机显微组分为研究对象,使用石英玻璃管式反应器,在600℃~900℃范围内考察了程序升温热解和快速升温热解过程中HCN形成与释放的规律。实验结果表明,热解反应温度、升温速率和显微组分类型对HCN的释放均有较大的影响。热解温度越高,HCN在三种显微组分气相产物中的生成量越大;热解温度为900 ℃时,稳定组的HCN收率较大,热解温度为600 ℃时,镜质组的HCN收率较高,这和不同显微组分中氮的赋存形态有关;与慢速升温热解相比,快速升温热解有利于HCN的释放;与原煤热解过程中HCN的收率相比,显微组分在原煤中的百分含量不是HCN收率的权重系数,显微组分热解生成HCN的过程中有协同效应。
摘要:
采用分子力学和半经验量子化学方法,研究了神木煤显微组分的分子结构模型,比较了镜质组和惰质组分子模型的能量构成、不同类型键的键长和键裂解能。研究结果表明,扭转能和范德华能是分子中的主要作用力,取代基对体系能量有明显影响,烷基取代基使体系能量增加,而苯基取代基使体系能量降低;脂肪C—C键长比芳香C—C键长长,说明脂肪C—C在受热过程中比芳香C—C更容易断裂分解。对各键裂解能的计算结果表明,Car—Cal键的裂解能高于Cal—Cal,Car—O醚键的裂解能高于Cal—O醚键。而惰质组结构模型中除C—O醚键外,各键的裂解能均高于镜质组,说明惰质组结构模型比镜质组有较高的热稳定性。
摘要:
为评价不同气化方案对常压流化床气化的影响,从化学动力学角度并结合化学平衡建立了流化床气化模型,该模型考虑了煤热解和气化所经历的各反应过程。模型预测结果与文献报道的试验数据吻合较好,气化组分的平方误差和在10%左右,表明该模型可以用来预测各种气化方案对常压流化床气化的气化过程、生成煤气组分和气化效率等方面的影响。
摘要:
利用已建立的流化床煤气化模型系统地研究了不同气化方案下的流化床煤气化性能,包括空气气化、空气/蒸气气化、空气/二氧化碳气化、氧气/水蒸气气化、氧气/二氧化碳气化5个气化方案,结果表明:空气/水蒸气和氧气/水蒸气方案具有较优的气化效率和较高的煤气品质,氧气/蒸气气化方案在煤气组分、气化效率和热效率等方面比空气/蒸气气化方案更具优势。
摘要:
以松木粉为原料,采用空气水蒸气气化制备了富氢气化气,通过添加甲烷重整富氢气化气,调整了合成气化学当量比,在260 ℃、4 MPa、12 000 h-1条件下,对生物质合成气一步法合成二甲醚进行了实验研究。结果表明:引入甲烷重整,活化了富氢气化气中过量的CO2,甲烷的最佳加入量为CH4/CO2=1,生物质碳转化率达到70%以上,尾气中二甲醚选择性达到69.6%。
摘要:
用常规分析方法分析了废轮胎热解炭的成分和性质,用X射线能谱分析法、压汞法、N2吸附法等测定了热解炭的孔隙结构特性,并用CO2、含2%氧气的氮气流和水蒸气等活化气体对热解炭进行活化方面的研究。结果表明,热解炭灰分和硫含量比较高;两种不同粒径热解炭的比孔容积均在r≈25 nm处有最大值;在相同活化时间和活化剂流速下,温度越高,活化炭烧失率越大,比表面积也越大;在一定温度和活化剂流速下,烧失率和比表面积随着活化时间的增加而增大;对所有试验工况,烧失率越大,活化炭比表面积也越大。总体上水蒸气活化炭与CO2的活化效果较好,而含2%O2的氮气流活化的效果则次之。活化炭与商业活性炭的比较显示,前者具有较发达的孔隙结构,在进行大分子物质吸附时,具有替代商业活性炭的潜力。
摘要:
在小型管式炉进行了含氯垃圾(木屑)中氯化物析出试验,研究了氯析出过程中的几个因素(燃烧温度、停留时间、燃烧气氛、烟气中水蒸气含量)对反应的影响,确定了木屑反应的动力学方程式。得出如下结论:燃烧过程中Cl-HCl的转化率随燃烧温度的升高而显著增加;随停留时间的增加,HCl的析出存在两个明显的析出峰,这就清楚地说明至少有两种以上形式的氯存在于木屑中。氧化性气氛对氯化物生成影响不大,随炉内气氛由弱还原性气氛向强还原性气氛的转化,氯析出率明显降低;水蒸气的存在明显加速垃圾中氯的析出。木屑燃烧过程中,氯析出反应为零阶反应。
摘要:
采用中试回转窑热解装置对废轮胎进行了热解研究。在450 ℃~650 ℃温度范围内,热解炭的产率约为39%~44%,并具有高灰分(12%以上)和高硫含量特性。热解炭孔容积随热解温度升高而增大,并在550 ℃时达到最大值。在孔径约为50 nm处,热解炭的比孔容积具有最大值。热解炭在CO2和水蒸气气氛下,经活化可得到中等比表面积的活性炭(253 m2/g~306 m2/g),并具有较发达的中、大孔结构。热解炭及其活性炭对亚甲基兰和Pb2+具有良好的吸附性。热解炭作为炭黑使用时,其炭黑特性(结构性等)和硫化胶特性低于高补强N330炭黑。热解炭黑可用作中、低补强性炭黑。
摘要:
以正庚烷为溶剂,苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)、4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)作为模型含硫化合物组成模拟轻质油品,在H2O2-HCOOH氧化体系中对模拟轻质油品氧化脱硫进行了研究。考察了氧化剂用量、氧化温度、氧化时间及芳烃、烯烃、含氮化合物的存在等因素对BT、DBT脱除的影响。实验结果表明:在反应温度60 ℃,H2O2∶S=7∶1(mol/mol),H2O2∶HCOOH=1∶1(v/v),反应时间在40 min的条件下,4,6-DMDBT能全部脱除, DBT、BT的脱除率分别为96% 、58%。向油品中添加芳烃、烯烃、含氮化合物等对BT、DBT的脱除均有不同程度的影响。
摘要:
富氧燃烧技术是一种能够综合控制燃煤污染物排放的新型洁净燃烧技术。本文对O2/CO2气氛下煤燃烧流化床条件下的石灰石煅烧分解特性进行了热力学分析,并与热重试验结果进行了对比,得出石灰石的起始分解温度随O2/CO2气氛中CO2分压比的增大而增加,但增幅减小。结合小型流化床试验装置上煅烧与硫化反应过程中的石灰石样品的孔结构特性和可视化SEM分析,得出空气气氛和O2/CO2=20/80气氛在煅烧与硫化反应过程中的孔结构特性差异很大:反应温度为1 123 K时,空气气氛下石灰石迅速分解,比表面积、孔隙率增大,硫化反应发生后孔堵塞导致比表面积、孔隙率减小;1 123 K的煅烧温度还不足以使O2/CO2=20/80气氛下的石灰石分解,硫化反应过程中还伴随着石灰石的煅烧分解。
摘要:
对非机械返料机构(流动密封阀式)在流化床气化炉上的应用进行了研究。结果表明,流动密封阀式返料机构同样可以在流化床气化炉上应用;在返料室截面积、供料室截面积、水平孔口面积比为1∶1∶0.5时,通过流化风、松动风或侧吹风的组合充气获得了良好的开启、运行及调节性能;同时考察了压力对返料机构运行的影响;最后得到了适合流化床气化炉非机械返料机构操作的经验公式,试验值和计算值符合较好。对改进流化床气化炉循环返料系统和提高气化炉碳转化率提供了理论指导和设计参考。
摘要:
以转筒干燥方式考察了福建无烟粉煤与工业废碱催化剂MA同时进行混合浸渍与干燥脱水的过程,讨论了煤的粒径,干燥温度,时间、气速、转筒转速、催化剂含量和转筒处理量等因素对煤与催化剂混合浸渍与干燥过程的影响。研究表明采用转筒干燥的方式,进口干燥空气温度在80 ℃~160 ℃、转筒处理量为214 kg/m3·h~1834 kg/m3·h、干燥气速0.12 m/s~0.30 m/s、干燥时间20 min内,混合物料的湿含量可降至<5%,且催化剂与煤浸渍充分均匀,满足流化床操作的要求,实现了最佳的催化气化效果。基于实验数据拟合了煤和废碱催化剂转筒干燥的传热系数方程,通过物料与能量衡算,模拟了混合物料连续干燥时沿转筒的湿含量的变化。
摘要:
采用连续流动固定床反应装置,研究了0.6%Pt/SAPO-11催化剂上正庚烷与正十四烷的临氢异构转化。实验结果表明,在反应温度200 ℃~420 ℃,压力0.5 MPa,质量空速2.0 h-1的反应条件下,两种原料在高转化时均可保持90%以上的异构化选择性。在转化率小于55%时,C7与C14临氢异构所遵循的反应规律是一致的,即异构化和裂解的相对反应速率相同。依据产物分布组成随转化率变化的规律,提出了烷烃在Pt/SAPO-11催化剂上加氢转化的反应网络。同时,实验结果支持烷烃异构化反应在分子筛孔道内进行的观点。
摘要:
考察了Al2O3载体的类型和形状、活性组分Pd的负载量、活性组分Pd和助催化剂Fe之比对工业原料CO气相催化合成草酸二乙酯(DEO)反应的影响。结果表明,当Pd的负载量为1%~5%、Pd/Fe为0.2~2.0(mol比)、条状α-Al2O3为载体时,催化剂的性能优良,在此条件下,草酸二乙酯的最大收率可达60%, CO转化率可达63%,草酸二乙酯选择性可达98%。
摘要:
分别使用三种方法制备了NiP非晶态合金:次磷酸钠还原镍盐(方法1)、次磷酸镍自分解(方法2)和使用有机胺调节溶液pH值的次磷酸还原镍盐(方法3)。研究了产品的物性,并以环丁烯砜加氢反应为探针检测了NiP非晶态合金的催化活性。研究结果表明,次磷酸钠体系制备的产品性质比较稳定,条件的改变对产物性质的影响不显著,催化活性一般在50%~60%之间;次磷酸镍体系中制备的样品显示出较高的催化活性,环丁烯砜转化率在90%以上;次磷酸体系制备样品的性质对条件变化较为敏感,催化剂的活性在70%~98%之间波动。发现方法2得到的NiP非晶态合金呈现为分散的完美的球形颗粒,且颗粒之间不存在聚集现象;使用方法3可以得到高比表面积的NiP非晶态合金。两种新方法所制备的NiP非晶态合金具有较小的粒径、较高的比表面积、较高的热稳定性和较高的催化反应活性。
摘要:
以共沉淀法合成了硅铝系载体(AS和SA),并采用改性天然高铝石为原料合成了矿物质载体(MC-1和MC-2),采用浸渍法合成了镍负载型催化剂。用常压固定床管式反应器,考察了液化石油气水蒸气重整反应活性,通过XRD、物理吸附等手段对催化剂进行了表征。结果表明,以MC-1、MC-2和SA、AS为载体的催化剂的水蒸气重整活性明显高于目前普遍使用的Ni/α-Al2O3催化剂。以SA为载体,负载5%镍的催化剂具有最好的水蒸气重整活性。在750 ℃,水碳比为2.0的条件下转化率达100%,C1选择性达94.46%。XRD分析结果表明1 300 ℃焙烧后的SA载体中存在α-Al2O3晶型和莫来石结构。硅、铝添加次序对水蒸气重整活性影响较大,硅-铝添加次序的催化剂样品的活性高于铝-硅添加次序的样品,C1选择性提高12.7%。
摘要:
自行研制了一种高效的板式反应器,集预热、气化、重整、催化燃烧反应于一体。在该反应器中进行了一系列甲醇自热重整制氢实验,考察了反应器床层的温度分布及氧醇比、水醇比对甲醇重整制氢过程的影响。实验中重整温度保持在450 ℃~650 ℃,当甲醇的气体空速为4 000 h-1时,产生重整气3 m3/h~5 m3/h(重整气中氢气浓度44.0%~50.0%,CO浓度为10.0%~12.0%,产氢率为1.5m3/kg(CH3OH),系统处于常压。
摘要:
采用Hβ沸石为载体,以Ni为主剂,分别以P、Mg、La为助剂合成了FCC汽油加氢改质双功能催化剂。考察了采用不同热处理方式脱模板剂对Naβ沸石载体的影响,以及助剂种类和助剂含量对双功能催化剂性能的影响。结果表明,采用阶段焙烧法脱模板剂可以有效的抑制分子筛脱铝,更好的保持分子筛原始结晶态和比表面积;在FCC汽油加氢改质反应中,加入0.25%磷改性后的Ni-P/β催化剂,有效的降低了汽油中的烯烃含量,使烯烃转化率达到65%,并保证汽油的辛烷值基本不降低。
摘要:
采用溶胶凝胶-超临界干燥的方法制备了NiO/CuO-ZrO2催化剂,分别考察了焙烧温度、活性组分含量对催化剂甲烷燃烧性能的影响,并利用XRD、物理吸附等手段考察了两个参数对催化剂性能影响的本质原因,发现NiO/CuO-ZrO2催化剂具有较高的催化活性,较好的高温(1 000 ℃)反应稳定性,焙烧温度对催化剂的影响很大,500 ℃是合适的焙烧温度,通过试验发现活性组分NiO为5 mol%时催化剂适于在相对较低的温度下使用,而NiO为15 mol%时,催化剂具有较好的高温稳定性。
摘要:
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