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2009年  第37卷  第06期

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摘要:
以煤与甲烷共转化制备合成气的研究为背景,通过考察固定床反应器上甲烷和二氧化碳分别在石英砂、煤灰和煤焦上的反应过程,证实了煤焦中的碳结构在共转化过程中对甲烷转化具有催化作用。同时考察了反应温度(1073K~1223K)、CH4/CO2比(0.33~3.00)和气固接触时间等工艺条件对甲烷转化率、气相产物中H2/CO比的影响。结果表明,甲烷的转化率随着反应温度和气固接触时间的增加而增大,随CH4/CO2比的增加而减小。在考察范围内甲烷的转化率最高达到了86%。反应物中CH4/CO2比的改变可以起到调节产品气中H2/CO比的作用,0.4~2.0调节。
摘要:
用17mL微型盐浴共振搅拌反应釜研究了煤高温快速液化。结果表明,煤阶低且含矿物质少的烟煤液化性能较好;转化率主要受溶剂供氢性能的影响;氢气所做贡献很小,与氮气气氛下的转化率基本一样;催化剂作用不明显;煤的粒径对转化率影响不大,反应器振动影响较大。综合结论分析其机理为,在煤的一次热分解温度范围的高温段,一般在500℃附近,低变质程度烟煤结构中的桥键可充分断裂,形成大量自由基,用足量优秀供氢溶剂作氢源,可有效稳定自由基,形成液体产物,在几十秒钟到几分钟的时间内就达到很高的转化率。
摘要:
在热重分析仪上进行了不同气氛下徐州烟煤及其煤焦的燃烧实验,分析了O2浓度、CO2浓度和颗粒粒径等参数对其燃烧特性的影响;并对其进行了燃烧动力学分析。结果表明,气氛对煤和煤焦开始脱挥发分的时间影响不明显,但对其燃烧速率和燃尽时间影响很大;高浓度CO2使煤焦的燃尽时间延长。气氛没有改变煤焦的燃烧反应动力学机理。O2浓度提高、CO2浓度降低和煤粉细化均可改善燃料的燃烧特性,但对煤焦的改善程度比对烟煤的小。扫描电镜(SEM)结果显示,同等O2浓度下O2/CO2气氛较空气气氛煤灰表面孔隙结构更丰富。
摘要:
In this study, the kerogen of oil shale from Moroccan Tarfaya deposits was isolated and the changes in the initial organic matter during the removal of the mineral matrix were examined. Chloroform extraction of the oil shale increases the intensity of the peaks in the X-ray diffractograms. Infrared spectra and X-ray diffractograms reveal the presence of mineral, calcite, quartz, kaolinite, and pyrite in the mineral matrix of the oil shale. Hydrochloric and hydrofluoric acids dissolution do not alter the organic matter. The nonisothermal weight loss measurements indicate that thermal decomposition of the isolated kerogen can be described by firstorder reaction. A single kinetic expression is valid over the temperature range of kerogen pyrolysis between 433K and 873K. Furthermore, the results indicate that the removal of mineral matter causes a decrease in the activation energies of the pyrolysis reactions of oil shale.
摘要:
在自制的热裂解机理实验台上进行了不同酸处理对稻壳以及白松的热裂解影响实验研究。经过盐酸浸泡后,稻壳中的金属离子含量明显降低;经盐酸洗涤后的稻壳热裂解焦油产量升高,由原始物料时的41.74%增加到7%盐酸洗涤后的52.88%,而气体和焦炭产量相应降低,并且随着盐酸浓度的增加,对应的趋势更加明显。酸洗涤后稻壳热裂解气体产物主要由CO和CO2组成,其产量相比原样都有所降低;不同种类的酸对生物质热裂解规律的影响存在差异,盐酸因其去离子效果最好而对生物质热裂解产物分布影响最强;对白松原样以及酸洗后白松的微观结构进行了电镜分析,结果发现,硫酸对白松的微观结构产生了明显的影响。
摘要:
利用TG及小型固定床反应器对不同来源的三种低品质生物质——禽畜粪便样品的热解特性及其低温催化气化过程进行了研究。结果表明,各种粪便的主要热解温度为473K~823K。猪粪与禽粪中的有机组分及矿物质组分性质的不同,导致了它们的热解行为存在着较大的差异。在其主要热解区间内,猪粪的热解经历两个明显的失重过程,表明猪粪中的有机成分包括半纤维素、纤维素和木质素。鸡粪中的主要有机组分为纤维素,导致其有一个明显的热解失重过程。鸡粪中含有大量的CaCO3,在热解过程中受热分解以CaO的形式存在于鸡粪半焦中。禽畜粪便的低温催化气化过程可以将热解焦油全部转化为小分子气相产物和碳,气相产物中有效组分(H2和CO)产率明显增加。每克猪粪(daf.)低温催化气化过程氢的产量为960mL,鸡粪的氢气产率为680mL/(g鸡粪(daf.))。
摘要:
采用超声波乳化法制备柴油-生物质油乳化燃料,并研究了乳化燃料所需乳化剂的最佳亲水亲油平衡(HLB)值以及乳化条件对乳化燃料稳定性的影响,测定了乳化燃料的密度、黏度、闭口闪点、烟点、凝点和总热值等理化性质。结果表明,柴油-生物质油乳化燃料乳化剂的最佳HLB值为5.5~6.2;当乳化温度为50℃~60℃、单位容积输入功为180J/mL~300J/mL时,乳化燃料的稳定性最好;乳化燃料的密度、黏度、闪点和烟点随生物质油比例的增加而增大,而凝点和总热值则随生物质油比例的增加而降低。
摘要:
使用生物油水相溶液与0# 柴油乳化,筛选了四种常用乳化剂和一种助乳化剂进行复配乳化实验,考察了复配乳化剂型号、乳化剂用量、超声作用时间对乳化效果的影响。结果表明,六种乳化液超过30d不破乳,与0# 柴油相比,密度和热值相差不大,含水量3%以下,黏度增大约40%,pH值降低一半。因素分析法表明,水相溶液与柴油质量比和不同的水相溶液对乳化效果影响较大。探讨了乳化机理,认为生物油水相溶液中水、醛、酸、酮等极性组分化合物稳定地被乳化剂包裹在W/O型乳化液液滴中,生物油水相溶液中少量的乙酸乙酯、芳香类化合物等则增溶于非离子乳化剂胶束中。热力学分析表明,超声乳化作用比静置作用具有更大的熵增,乳化液更趋于稳定平衡状态。
摘要:
合成了烷基咪唑型离子液体\[BMIM\]\[AlCl4\],研究了稠油含硫量、含水量、过渡金属盐、温度等对离子液体进行稠油改质降黏作用的影响。实验结果表明,稠油含一定硫量是进行稠油改质降黏的必要条件。用\[BMIM\]\[AlCl4\]离子液体对稠油进行有效的改质降黏时,稠油含水量应小于10%。环烷酸镍(NiNaph)与离子液体复配使用对稠油改质降黏具有增效作用。用质量分数为5%的\[BMIM\]\[AlCl4\]离子液体在一定条件下处理新疆稠油,可使稠油降黏率达到60%,沥青质降低78%。用\[BMIM\]\[AlCl4\] 离子液体对新疆稠油进行改质降黏的最佳温度为65℃~85℃。
摘要:
以富马酸和十六醇为原料、对甲苯磺酸为催化剂、对苯二酚为阻聚剂、甲苯为溶剂,采用直接酯化法制备了富马酸十六醇酯单体(DHF);以富马酸十六醇酯和苯乙烯为聚合单体、过氧化苯甲酰为引发剂,通过自由基聚合制备了富马酸十六醇酯-苯乙烯二元共聚物(FOS)。用IR、1H-NMR对DHF单体及FOS共聚物进行了表征,分析了张家港0# 柴油和胜利海科5# 柴油的正构烷烃分布,考察了共聚物的降滤效果,讨论了降滤作用机理。结果表明,当添加剂量为0.1%时,FOS能使张家港0# 柴油冷滤点降低6℃,胜利海科柴油5# 柴油冷滤点降低3℃;FOS对不同柴油表现出了不同的感受性;与2种商业降凝剂复配后,表现出良好的协同效应,作为商业降凝剂的优良助剂,FOS具有一定的应用前景。
摘要:
用普通方法和超声波法制备了非晶态Ni-Mo-B催化剂,用BET、SEM、XRD、XPS和FT-IR等手段对催化剂进行表征。以苯酚为探针考察了催化剂的制备因素和反应温度对催化剂加氢脱氧性能的影响,探讨了苯酚在非晶态Ni-Mo-B催化剂表面上的吸附加氢脱氧反应机理。结果表明,超声波条件下制备的催化剂粒径小,颗粒团聚减弱,比表面积大,MoO2与B的含量高,催化剂活性高。在498K时,苯酚的转化率达81.08%,脱氧选择性达93.39%。
摘要:
比较了浸渍法与共沉淀法制备的Ni/ZnO催化剂对芳烃原料的深度脱硫活性和选择性,并采用H2-TPR、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征。结果表明,NiO与载体ZnO之间的相互作用程度对催化剂的性能有很大影响。与ZnO相互作用较弱的游离态NiO还原后生成的Ni0,导致苯加氢生成环己烷;与ZnO相互作用较强的NiO还原后生成的Ni0具有脱硫能力但不是苯加氢活性中心。共沉淀法制备的催化剂由于NiO与载体相互作用较强,游离态NiO较少,且比表面积相对较大,因而具有较高的活性和选择性。同时发现,还原温度对催化剂的性能具有很大影响,在400℃还原时开始出现NixZny合金,且随着还原温度的升高,晶粒长大,比表面积降低,导致催化剂活性降低。Sn助剂的加入能增加NiO与载体的相互作用,抑制游离态的NiO生成,从而减少苯的损失。
摘要:
以正硅酸乙酯为硅源,以钼酸铵和磷酸二氢铵为钼源和磷源,采用溶胶-凝胶法,经干燥、焙烧,程序升温还原制备得到二氧化硅负载磷化钼(MoP)催化剂。以噻吩、二苯并噻吩为模型化合物,对负载催化剂的加氢脱硫活性进行评价,考察了负载量、反应压力、反应温度等因素对催化活性的影响。实验结果表明,MoP/SiO2催化剂Mo的最佳负载量为20%,升高反应压力和温度均有利于提高二苯并噻吩的转化率,但降低了产物中联苯的含量。
摘要:
使用工业Fe-Mn催化剂,以搅拌釜反应器的实验数据为依据,受计算量子化学研究结果的启发,考察了两类费托合成反应机理,建立了相应的反应动力学模型并与文献模型进行了比较。结果表明,CO在氢参与下经含氧中间体解离的机理给出了最优的动力学模型,其与文献的结论一致。
摘要:
通过分步晶化水热处理的方式合成了ZSM-5/SAPO-5复合材料。研究了两种分子筛凝胶的混合方式、调节ZSM-5母液的酸类型、SAPO-5凝胶组成以及晶化时间对复合材料形成的影响。实验结果表明,简单将两种分子筛的合成凝胶混合不能得到复合材料。采用H2SO4调节ZSM-5合成母液的pH值,在ZSM-5与SAPO-5理论质量比为3.5、SAPO-5凝胶中P2O5与Al2O3摩尔比为1.2的条件下可以得到ZSM-5/SAPO-5复合材料。但样品中含有少量无定形物质,这些无定形通过延长晶化时间并不能完全消除。
摘要:
采用固体硅源、铝源和四乙基氢氧化铵(TEAOH)在极浓体系中成功合成了硅铝摩尔比(SiO2/Al2O3)分别为30和150的β沸石。同时用硅铝摩尔比为30的β沸石为原料,在70℃下采用草酸脱铝制备了硅铝摩尔比接近150的样品。直接合成或经脱铝改性的β沸石采用XRD、SEM、吡啶吸附红外光谱和N2吸附对其晶相、酸性、比表面积和孔体积进行了表征。将三种β沸石分别作为烃类裂化催化剂的活性组分添加剂,对其催化剂的性能进行了评价。结果表明,三种β沸石的引入都可以提高裂化催化剂的活性和改善产品分布,低硅β沸石催化剂能改善催化剂的异构化反应性能和提高乙烯、丙烯的选择性,高硅β沸石或脱铝β沸石催化剂有利于裂化汽油中烯烃的芳构化和C4烯烃产率的提高,并可减少结焦。
摘要:
在固定床吸附器上模拟无粘结剂5A分子筛的失活过程,并对失活分子筛进行氧化再生研究。结果表明,焦炭会堵塞部分分子筛孔道,导致失活分子筛的比表面积和孔容减小、平均孔径增加。焦炭含量增加,分子筛的失活度增加,但增加的速率逐渐减小。氧化反应温度由582K升至787K,焦炭脱除率由64%增至100%。失活分子筛于787K下氧化处理后,其上焦炭被完全脱除,分子筛的吸附活性完全恢复。氧化再生后分子筛的比表面积和孔容增加,但难以恢复至新鲜分子筛的水平。在685K~884K,实验得到的无粘结剂5A分子筛上焦炭的氧化脱除宏观动力学方程为:ln(C0/C) = 0.013exp(-28122.1/T) (pO2)0.32t
摘要:
本文提出一种基于氨基酸盐的CO2复合吸收剂,采用膜接触器复合溶液耦合技术研究了吸收CO2的性能,并与单一氨基酸盐溶液吸收性能进行了比较,讨论了气液流速等因素对气液出口CO2浓度、捕集效率和总传质系数的影响,开发了一个阻力层模型预测膜接触器的总传质系数。结果表明:复合溶液的性能明显好于单一氨基酸盐溶液;与单一溶液比较,使用复合溶液,气相出口CO2浓度较低,液相出口CO2浓度较高,捕集效率也较高;复合溶液的总传质系数明显高于单一溶液。可以证实,在膜吸收过程中氨基酸盐基复合溶液是一高效的CO2吸收剂。模型的预测值符合实验值。
摘要:
通过水热合成法一步合成了具有不同疏水基团-CH3 、-(CH3)2 和-(CH3)3的双功能介孔固体酸SBA-15-SO3H-(CH3)x催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、N2吸脱附、元素分析等方法对催化剂进行了表征,并在乙酸乙酯酯化反应中进行催化性能评价。结果表明,随着疏水前驱体中甲基数的增加,样品的疏水性增强。SBA-15-SO3H-(CH3)x催化剂的催化活性随着疏水性的增强而提高,而具有较强疏水性的材料SBA-15-SO3H-(CH3)3在反应中具有较高的催化性能。以SBA-15-SO3H-(CH3)3为催化剂,酯化反应的最优条件为:温度为120℃,乙酸与乙醇摩尔比为4∶1,催化剂质量分数为1 %,反应时间为1h。在此条件下,乙醇的转化率和乙酸乙酯的选择性分别为93%和100%。
摘要:
粉煤灰通过碱熔融水热法合成了Na-X型沸石,研究了Na-X型沸石的用量、吸附时间、溶液pH值、初始镍离子浓度和温度对废水中镍离子去除效果的影响。结果表明,Na-X型粉煤灰沸石对镍离子的去除性能与化学原料合成的13X相当,明显优于粉煤灰。在20℃,pH值为6,沸石用量10g/L,吸附15min时,对初始浓度为20mg/L~150mg/L的镍离子去除率均可达90%以上。镍离子的吸附过程符合Langmiur吸附等温方程式,其单层吸附量为11.2×10-3。粉煤灰沸石重复使用5次,对废水中镍离子的去除率仍高达95%,再生性能良好。
摘要:
利用热重分析法对城市湖泊污泥、制革污泥,以及两种造纸污泥进行了实验研究,并分析了污泥的燃烧特性。结果表明,四种污泥都具有高挥发分、高灰分、低热值的特点。污泥的燃烧分为挥发分燃烧和固定碳燃烧两个阶段,除了制革污泥在两个阶段失重份额相当外,湖泊污泥和造纸污泥的挥发分燃烧阶段失重都超过燃烧总失重的70%,表明挥发分是污泥中的主要可燃成分,而且挥发分和燃烧过程温度范围比较宽。污泥的挥发分燃烧DTG峰有明显的多峰叠加现象,表明污泥的挥发分析出组分较为复杂。运用Coats-Redfern积分法进行动力学分析后表明,大部分污泥的燃烧过程为二级反应,污泥燃烧的活化能较低。
摘要:
采用多通道压力采集系统测量了Geldart B类颗粒(树脂)矩形流化床(2.000m×0.300m×0.025m)内的压力波动,探索了流化床内的压力波动特征;同时采用标准方差、自相关和互相关函数分析了表观气速和静床高度对压力波动、压力波速度和压力波主频的影响。结果表明,气泡行为(如:气泡的形成、发展、聚并和破碎)是影响流化床内压力波动的主要因素;密相和稀相界面处的压力波动幅值主要由气泡崩塌决定;压力波在流化床内进行传播,并且具有明显的周期性特征;此外,压力波动、压力波速度和压力波主频均与表观气速和静床高度密切相关。
摘要:
对近年F-T合成粗油品加工技术研究进行了综述。依据FT合成产物的特点,着重对F-T合成油品中烯烃叠合、含氧化合物的脱除以及F-T合成蜡的加氢精制、加氢裂化等的相关研究工作做一浅析,以期提高人们对F-T合成油品及其加工技术的认识,并对今后F-T合成油品的加工研究提出了建议。