留言板

尊敬的读者、作者、审稿人, 关于本刊的投稿、审稿、编辑和出版的任何问题, 您可以本页添加留言。我们将尽快给您答复。谢谢您的支持!

姓名
邮箱
手机号码
标题
留言内容
验证码

2017年  第45卷  第4期

显示方式:
论文
摘要:
Xianfeng lignite (XL) was firstly thermal dissolved in the isometric toluene/methanol mixed solvent at 300℃ in a stainless-steel autoclave to afford a soluble portion (SPXL) and a residue (RXL), then the nitrogen forms in XL and RXL were characterized with X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis, and the nitrogen-containing species (NCSs) in SPXL were identified using gas chromatography/mass spectrometry (GC/MS) and electrospray ionization Fourier transform ion cyclotron mass spectrometry (ESI FT-ICR MS) analyses. The results show that the amount of nitrogen forms in XL is in the order of quaternary-N>pyridinic-N>pyrrolic-N, while quaternary-N in XL is easily dissolved out during thermal dissolution. In total 20 NCSs were detected in SPXL by GC/MS, and most of them are amines. Over three hundreds of NCSs were identified in SPXL by ESI FT-ICR MS, and most of them are the NCSs containing one or three nitrogen atoms. The NCSs containing one nitrogen atom are mainly dominated by N1O1, N1O2 and N1OxS1-2 class species, while most of NCSs containing three nitrogen atoms are N3OxS1-2 class species (x=1-12). The double bond equivalent (DBE) values and carbon number of the NCSs containing one nitrogen atom increase with increasing number of oxygen atoms.
摘要:
实验对比了燃烧灰与负载Na2CO3催化气化灰中Al的溶出行为,考察了Na2CO3负载量(0-15%,质量分数)和温度(600-1 000℃)对催化气化灰中主要矿物组成与Al溶出行为的影响。同时,采用XRD分析了燃烧灰、催化气化灰以及酸浸残渣的主要组成。结果表明,燃烧灰的主要组成为莫来石,而催化气化灰的主要组成为硅铝酸钠((Na2O)0.33NaAlSiO4)。6 mol/L硫酸、60℃和30 min浸取条件下,燃烧灰的浸出率只有40%,而Na2CO3负载量为10%的催化气化灰的浸出率达到88%。催化气化灰更易于回收灰中的Al。
摘要:
为建立煤岩显微组分的电化学浮选分离方法,以铝为电极,考察了阳极和阴极电化学处理对神木煤镜质组和惰质组表面结构及表面电位和润湿性的影响规律。结果表明,电化学处理对煤岩显微组分表面-OH、-COOH等含氧官能团影响显著;阳极处理使显微组分表面zeta电位向负电方向偏移,且润湿性增加,阴极处理则使其向正电方向偏移,润湿性减小;阳极处理后镜质组接触角的变化趋势更为显著,而阴极处理对于惰质组的影响更为明显。
摘要:
选取气流床气化炉所使用不同煤阶的八种煤焦,通过多级筛分制得单分散煤粉样本,利用热重分析仪考察了气化温度、煤焦粒径对不同煤阶煤焦CO2气化反应的影响。对比了不同碳转化率阶段下的反应差异,并讨论了高碳转化率阶段的情况。研究表明,随着煤阶的升高,煤焦碳微晶结构更为有序,其气化活性也随之降低。煤焦粒径对气化反应的影响与煤阶有关。对于无烟煤,平均粒径300 μm的无烟煤煤焦转化率达到95%所需时间可达40 μm煤焦的7倍;对于褐煤与烟煤,由于其孔隙结构较为发达,粒径变化对煤焦气化活性的影响并不明显。综合煤阶、气化温度、煤焦粒径对气化反应活性的影响发现,相较低阶煤,提高气化温度、减小煤焦粒径能够更有效地提升高阶煤气化反应活性。
摘要:
采用具有流化床/固定床特征的石英反应器进行不同Na负载量的胜利褐煤热解实验,考察不同Na负载量对煤热解过程中氮迁移的影响。用紫外可见分光光度计分析气相的NH3和HCN,用X光电子能谱仪(XPS)表征固体半焦中有机氮的存在形式。结果表明,低温热解时,增加Na的含量对煤中氮转化为NH3起促进作用;高温热解时,Na抑制煤中氮转化为NH3。Na对煤中氮转化为HCN表现为抑制作用,这种影响规律不随温度而变化。载Na量增加降低半焦氮含量,促进半焦中季氮的生成,但这种影响在低温时不明显。
摘要:
通过外添加水分改变神府煤含水量,利用高频加热炉进行快速热解,研究了含水量对神府煤快速热解过程的影响,考察了四种含水量神府煤快速热解气相产物分布及变化规律,利用孔/表面分析仪表征了固相产物的结构变化。结果表明,随着煤中含水量升高,热解气总体积和最大释放速率减小;热解焦的比表面积和孔容随含水量升高而增大,与原煤煤焦相比,含水煤制得热解焦中保留了较多小孔,孔隙结构更加发达;水分有利于抑制热解过程孔的阻塞与塌陷,提高煤焦表面的粗糙程度和多孔结构的复杂程度。
摘要:
选取安徽褐煤、辽宁褐煤和贵州烟煤三种煤为原料,以油溶性环烷酸钼为催化剂,分别与马瑞常渣(MRAR)、克炼常渣(KAR)以及催化裂化油浆(FCCS)在高压釜内模拟悬浮床加氢共炼反应。结果表明,不同的油体系下,两种褐煤都能达到83%以上的转化率,而对于贵州烟煤,转化率最高的FCCS体系与最低的KAR体系分别为67.75%和50.31%,相差很大。采用FT-IR和SEM分析反应后固体残渣,计算了固体残渣中脂肪族和芳香族中各个基团的相对含量,并对比了不同体系反应后固体残渣的微观形貌。结果表明,KAR体系的固体残渣脂肪链较长,支链化程度高,取代度较低。转化率较高的褐煤反应后固体残渣结构松散,分散度高;转化率较低的烟煤固体残渣随着转化率降低,残渣颗粒逐渐变大,表面更加光滑,板结程度加深。
摘要:
In this research, a solid 1%Li/Ca-La mixed oxide catalyst was prepared using co-precipitation method followed by wet impregnation. The prepared catalyst was used in the transesterification reaction of canola oil and methanol for biodiesel synthesis. The effects of calcination and reaction temperatures were investigated on the activity of the catalyst. In addition, rate of the reaction was studied through a kinetic model for which parameters were determined. Surface properties and structure of the catalyst were characterized through the powder X-ray diffraction (XRD), thermogravimetry/derivative thermogravimetry (TG/DTG), and Fourier transform infrared spectroscopy analysis. All these emphasized that the performance of the catalyst corresponded to the generation of the active sites and their thermal activation.
摘要:
将CeO2氧化物添加到Ni-Cu基催化剂中,研究了CeO2加入量对生物油加氢脱氧过程中催化剂表面积炭行为的影响。采用热重分析、X射线光电子能谱和拉曼光谱等对CeO2加入前后催化剂表面的积炭量、微结构、积炭动力学和不同类型炭(软积炭、硬积炭和石墨炭)的转变行为等进行了研究。结果表明,CeO2的添加量及反应温度对催化剂的抗积炭能力及积炭的类型均具有显著的影响;在反应温度为270℃、CeO2的添加量为15%时,Ni-Cu基催化剂抗积炭性能最好。
摘要:
以三聚氰胺苯甲酸盐为碳源和氮源、以三聚氰胺磷钼酸盐为钼源、磷源和氮源,采用程序升温的方法制备了系列N,P掺杂型C@Mo2C催化剂。采用XRD、SEM、TEM和XPS等对催化剂的结构、形貌和表面特性进行了表征,研究了三聚氰胺苯甲酸盐中n(三聚氰胺)/n(苯甲酸)、前驱体中n(C)/n(Mo)等因素对所制备催化剂的结构及其在二氧化碳加氢反应中催化性能的影响。在反应温度为220℃、反应压力为3.0 MPa、空速为3 600 mL/(g·h)的条件下,在N,P掺杂型C@Mo2C的催化作用下,CO2转化率可以达到12.2%,此时产物中CH3OH的选择性达到52.2%。
摘要:
分别以铝酸钠和硅溶胶为铝源和硅源,四乙基氢氧化铵为模板剂,在水热条件下,考察了添加剂(聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和甲基三乙氧基硅烷(MTS))对合成Beta分子筛结构与性能的影响,并通过XRD、TEM、BET、ICP、29Si-NMR和NH3-TPD等方法对合成样品进行了结构表征和作用机理讨论,同时以催化裂化异丙苯为模型反应评价其催化性能。结果表明,与传统Beta分子筛相比,加入PVP后所得样品具有更高结晶度和较高的硅铝物质的量比(25.68)以及较大的比表面积(772 m2/g);而加入MTS后尽管具有较大比表面积(657 m2/g)和较高硅铝物质的量比(25.76),但是结晶度却相对降低,且粒径减小(160-320 nm)。两种添加剂作用下所得样品均具有更多酸量,在催化裂化异丙苯的反应中表现出较高的催化活性。
摘要:
Pd and Pd-Ag nanoparticles supported on multi-walled carbon nanotubes (MWCNT) were prepared by using the NaBH4 reduction method in a mixed solvent of ethylene glycol and water; their catalytic activity for the electro-oxidation of ethanol, n-propanol and iso-propanol was investigated in alkaline media by the voltammetric method. The results indicate that Pd and Pd-Ag nanoparticles are well-dispersed on the surface of MWCNTs and the average sizes of metal particles on the Pd/MWCNT, Pd4Ag1/MWCNT, Pd2Ag1/MWCNT and Pd1Ag1/MWCNT catalysts are 7, 4, 7 and 11 nm, respectively. Over these catalysts, the electro-oxidation of n-propanol exhibits larger current density than the oxidation of ethanol and iso-propanol. Moreover, the binary PdnAg1/MWCNT catalysts (n=4, 2, 1), especially Pd4Ag1/MWCNT, gives higher current density for the oxidation of ethanol and propanols than the Pd/MWCNT catalyst, suggesting that the addition of Ag can enhance the activity of Pd-based catalyst for the electro-oxidation of alcohols. The excellent activity of binary Pd-Ag/MWCNT catalysts is probably attributed to the weak absorption of intermediate species on Pd due to the interaction between Pd and Ag, which may promote the oxidation of alcohols.
摘要:
采用溶剂热法合成金属有机骨架材料MIL-101(Cr),用回流法将五乙烯六胺(PEHA)负载到MIL-101(Cr)孔道中的不饱和金属位点上,使用扫描电镜、粉末X射线衍射、氮气物理吸附、元素分析和傅里叶变换红外光谱等表征手段考察材料的结构和形貌,测试氨基改性前后的MIL-101(Cr)在25℃、不同压力下对CO2的吸附效果。结果表明,负载0.24 mL五乙烯六胺后的MIL-101(Cr)对CO2的吸附效果最好,在25℃、常压下对CO2的饱和吸附量可达58.944 mg/g,相比未负载五乙烯六胺的MIL-101(Cr)吸附量(CO2饱和吸附量为44.208 mg/g)增加了33%。随着吸附压力的增加,MIL-101(Cr)和0.24PEHA-MIL-101(Cr)对CO2的饱和吸附量逐渐增加,当吸附压力为1.1 MPa时,两者的吸附量分别为1 147.59和1 256.74 mg/g,表明该类材料在高压下对CO2有着良好的吸附效果。
摘要:
以TiO2、TiO2-Al2O3及TiO2-SiO2为载体,选取Mn为活性组分,Ce为活性助剂,采用分布共混法制备低温SCR催化剂,分析了TiO2载体掺杂Al2O3、SiO2改性后对Mn-Ce/TiO2催化剂低温脱硝活性的影响,运用BET、SEM、XRD、H2-TPR以及NH3-TPD等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,TiO2载体经掺杂改性后,Mn-Ce/TiO2催化剂的比表面积、孔结构参数以及表面孔结构形貌均得到改善和提高;Mn-Ce/TiO2-Al2O3和Mn-Ce/TiO2-SiO2催化剂中TiO2的结晶度均有不同程度降低;经TiO2载体掺杂改性后的催化剂表面低温还原峰面积及催化剂表面酸性位种类及酸性大小显著改善,这都有助于提高催化剂的脱硝活性。通过对TiO2载体掺杂SiO2和Al2O3改性后,催化剂的脱硝活性明显提高,反应温度在80-140℃时,催化剂SCR脱硝活性的顺序是:Mn-Ce/TiO2-SiO2 > Mn-Ce/TiO2-Al2O3 > Mn-Ce/TiO2
摘要:
采用过渡金属MM=Mn、Co、Fe和Cu)掺杂改性自发沉积策略制备的非晶态CeO2@TiO2催化剂,考察M-CeO2@TiO2选择性催化还原NOx的低温活性,并通过XRD、TEM、N2吸附-脱附、H2-TPR、NH3-TPD及in-situ FT-IR等表征手段研究M-CeO2@TiO2的结构、表面性质以及低温NH3-SCR反应过程。结果表明,M-CeO2@TiO2具有更优异的低温氧化还原能力以及更多的表面酸量,且Cu掺杂对CeO2@TiO2选择性催化还原NOx低温活性具有最为显著的促进作用。Cu-CeO2@TiO2催化剂在低温NH3-SCR反应过程中同时存在E-R机理和L-H机理,但是由于"快速SCR"使得L-H机理反应起关键作用。
摘要:
在单流化床反应器上探究了污泥化学链燃烧过程中氮迁移转化特性。由于赤铁矿载氧体反应活性低,采用30%水泥对其改性。结果表明,水泥改性可提高污泥热解气化反应速率以及赤铁矿还原反应速率,进而提高污泥碳转化率,但是NO生成率也增加。随着反应温度的升高,污泥的碳转化率和NO生成率均增加。另外,随着水蒸气浓度的增加,碳转化率增加,同时可降低NO生成。在污泥化学链燃烧过程中,NO生成率为0.286%-0.768%,低于污泥空气焚烧氮氧化物排放量。