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2018年  第46卷  第6期

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研究论文
摘要:
利用程序升温热天平研究了神木煤(SMC)分别与气煤(QM)、肥煤(FM)、焦煤(JM)不同比例配合后的共热解交互作用规律,通过分布活化能模型(DAEM)对配合煤的热解动力学进行了考察。结果表明,随着SMC配入比例的增加,配合煤水分集中释放的速率增大,挥发分释放速率峰对应的温度tmax降低,配合煤在塑性固化温度后(>460-480 ℃)的热解过程中抑制作用减弱,表明配合煤黏结性降低。随着升温速率增加,配合煤热解抑制作用增强,表明配合煤黏结性提高。随着黏结煤变质程度加深(QM、FM、JM),配合煤共热解发生促进作用(促进挥发分释放)的温度分别低于、介于、高于黏结煤塑性温度区间,因此,对缓解胶质体膨胀压力及改善胶质体分散性的作用逐渐降低。通过分布热解活化能实验值与理论值的比较,证实了配煤共热解过程中的交互作用规律。
摘要:
对蒙煤与平七煤两种单煤及其按照不同比例组成的混煤,分别在O2/CO2和O2/N2气氛下,采用管式炉燃烧制取灰样;对灰样进行灰熔点、XRD及同步热分析(TG/DSC)测试,并进行相关热力学计算,分析了O2/CO2燃烧方式对混煤灰中矿物质间反应的影响。结果表明,常规灰熔点测试方法测得的两种气氛下的混煤灰熔点没有明显差别。O2/CO2气氛促进了煤灰/混煤灰中钙的碳酸化,且明显抑制了高温下CaCO3的分解。气氛的改变影响了含钙矿物的转化,进而影响了混煤中钙与莫来石反应生成低温共熔物;O2/CO2气氛下钙更易于与莫来石发生反应生成低温共熔物,从而会增加结渣倾向。当混煤中蒙煤比例达到或大于75%时,随着蒙煤比例的逐渐增加,莫来石含量减少,O2/CO2气氛对钙与莫来石之间的反应影响减弱,但对含铁矿物的影响更加明显,使其更易于生成含铁玻璃体,从而也会增加结渣倾向。
摘要:
Tire pyrolysis char (TPC) was used as a carrier to prepare Ni/TPC catalyst by homogeneous precipitation method. The characteristic of synthetic catalyst was determined by EDX, SEM, XRD, TG and BET. Meanwhile, the performance of Ni/TPC catalyst including reforming temperature, holding time, nickel loading and usage time on the straw pyrolysis gas reforming was investigated in a tube furnace. The results showed that TPC was rich in char and metal. Ni was well loaded on TPC which had a good thermal stability with a specific surface area of 62 m2/g. The Ni/TPC catalyst could obviously improve the burning gas content. The highest catalytic efficiency was obtained at reforming temperature of 750 ℃ and 10 min holding time with 30% Ni loading. The content of H2 in the gas was high and relatively increased by 50% after using the catalyst for 850 min. The Ni3ZnC0.7 active component structure converted to FeNi3 after long-term used with high and stable catalytic activity. TPC had the ability to be a new type of carrier for nickel catalyst.
摘要:
以有机溶剂均匀沉淀法制备了镓的氧化物,借助XRD、NH3-TPD、TEM和BET等手段对物相结构、表面性质等进行了表征。结果表明,制备过程中得到的前驱体为GaOOH,前驱体经500 ℃热处理后得到γ-Ga2O3γ-Ga2O3的晶格类型与γ-Al2O3相似,为有阳离子缺陷的立方尖晶石结构。表面具有酸量较大的中强酸中心,而弱酸中心含量相对较少。微观上大多为厚10 nm、直径100 nm左右的二维纳米片,大部分纳米片分布于一个方向,一些组成花瓣形。将制得的γ-Ga2O3用于DME水解反应,结果表明,270 ℃下DME的转化率可达24%,接近平衡转化率,反应后催化剂的织构性质没有显著变化,比表面积仍可达到130 m2/g。将γ-Ga2O3与Cu基催化剂复合后用于270 ℃下的低温浆态床DME水蒸气重整反应,DME转化率和H2选择性高达99%和68%,经200 h反应后催化剂仍能保持95%以上的活性,表现出良好的工业化应用前景。
摘要:
采用共沉淀法制备了一系列具有类水滑石结构前驱体的Ni/CaO-Al2O3复合催化剂,考察了制备过程中焙烧温度对复合催化剂结构及性能的影响。结果表明,焙烧温度可调控活性组分Ni与载体之间的相互作用力,进而调变复合催化剂的比表面积、活性组分Ni的颗粒粒径。当焙烧温度为700 ℃时,Ni与载体之间相互作用力适宜,复合催化剂具有最大的比表面积(21.42 m2/g)和最小的Ni颗粒粒径(19.51 nm);该复合催化剂在CO2吸附强化CH4/H2O重整制氢过程中可得到98.31%的H2浓度和94.87%的CH4转化率,循环10次后,H2浓度仍能保持在97.35%以上。这是因为大的比表面积为反应提供了更多的活性位点,利于CO2吸附过程的强化,而小的Ni颗粒粒径提高了复合催化剂的抗烧结能力。
摘要:
采用水热法合成了相同粒径、不同硅铝比的ZSM-5分子筛,并通过浸渍法将Fe基(Fe-Cu-K)催化剂负载于ZSM-5上,系统考察了分子筛硅铝比变化对合成气制烯烃(FTO)反应的影响。结果表明,反应条件、分子筛酸性对CO转化率和低碳烯烃选择性有显著影响。当ZSM-5分子筛硅铝比为50时负载型催化剂有着最高的CO转化率(84.71%)和低碳烯烃选择性(32.08%)。H2-TPR结果表明,硅铝比为50的Z50/FeCuK中Fe物相的还原度最高。原位漫反射红外光谱(DRIFTS)、热重差热分析(TG-DTA)、X射线粉末衍射(XRD)等结果表明,Z50/FeCuK催化剂表面吸附的碳酸盐和烃类吸附物种最多,且其反应后形成了较多的FeCx晶相。最后对反应条件进行了优化,结果表明,温度为310 ℃,H2/CO(volume ratio)=2和压力为1.0 MPa时FTO的催化性能最优。
摘要:
采用蒸氨法制备Cu/SiO2催化剂,分别考察气相二氧化硅(SiO2-aer)、硅胶(SiO2-gel)和碱性硅溶胶(SiO2-sol)对Cu/SiO2催化剂催化甲醇裂解制氢性能的影响,并采用N2吸附-脱附、N2O化学吸附、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等方法对催化剂进行表征。结果表明,硅源对Cu/SiO2催化剂的活性具有较大影响。以碱性硅溶胶作为硅源制得的Cu/SiO2-sol催化剂比表面积较大,活性中心粒径较小且分散均匀,这些使得其制氢性能优于其他两种硅源为载体所制备的催化剂。在反应温度280 ℃,反应压力1 MPa,甲醇质量空速0.6 h-1的条件下,相较于Cu/SiO2-aer和Cu/SiO2-gel催化剂,Cu/SiO2-sol催化剂的甲醇转化率分别提高10%和7%,气相副产物CH4和CO2浓度也有所降低,该催化剂上的甲醇转化率和气体收率分别达到98.4%和96.7%。
摘要:
以脱除模板剂后的SBA-15为硅源和间接模板剂,在水热条件下制备多级孔SAPO-11分子筛,并通过XRD、SEM、红外光谱、氮气物理吸附-脱附等表征手段对样品的晶相、形貌、酸性和织构性质进行表征。结果表明,以焙烧后的SBA-15为硅源合成出纯相的SAPO-11分子筛,且SBA-15已完全转化。合成的SAPO-11样品呈空心的近方柱体形貌,由宽度为100 nm左右的细条聚集而成,晶粒粒径为1-3 μm。与白炭黑、硅溶胶合成的常规SAPO-11分子筛对比发现,添加SBA-15可在SAPO-11中引入介孔孔道,孔径为5-10 nm,且样品以中强度的Brønsted酸为主,弱Brønsted酸相对较少。以正十二烷为探针分子,考察Pt/SAPO-11催化剂的临氢异构化反应性能。结果表明,多级孔Pt/SAPO-11催化剂具有优良的异构化反应性能。催化剂的高活性和选择性与SAPO-11分子筛的酸性质和孔道结构密切相关,中强度的Brønsted酸量的增加有助于活性提高,同时介孔孔道有利于产物扩散,异构产物的选择性明显提高。
摘要:
为了考察多级孔丝光沸石中介孔的存在对丝光沸石吸附平衡和动力学的影响,选择甲苯分子作为探针分子,对其在具有不同介孔孔隙度的多级孔丝光沸石上的吸附等温线和吸附动力学曲线进行了测试。结果表明,甲苯在多级孔丝光沸石上的吸附等温线可以很好地用双位Toth吸附模型进行描述,由拟合参数以及亨利常数(KH)和初始吸附热(Qst)的计算得知,相对于微孔丝光沸石,介孔的引入增大了甲苯在丝光沸石内的吸附量,但减弱了甲苯与沸石表面的相互作用力;另外,甲苯在多级孔沸石表现出高的吸附速率,并随介孔孔隙度的增加而增大,反映了沸石内介孔的存在可有效促进沸石的传质能力。
摘要:
With hexadecyl trimethyl ammonium bromide (CTAB) as the template, cobaltosic oxide precursors were hydrothermally synthesized. Co3O4 catalysts were then prepared by calcining the cobaltosic oxide precursors, which was further modified by impregnation with K2CO3 solution and used in the decomposition of N2O. The catalysts were characterized by means of X-ray diffraction (XRD), nitrogen physisorption, scanning electron microscopy (SEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), hydrogen temperature-programmed reduction (H2-TPR), and oxygen temperature-programmed desorption (O2-TPD); the effect of CTAB concentration, CTAB/cobalt molar ratio and urea/cobalt molar ratio on the catalytic activity of Co3O4 was investigated. The results indicated that the Co3O4 catalyst prepared by using 0.05 mol/L CTAB solution, with a CTAB to cobalt molar ratio of 1 and a urea to cobalt molar ratio of 4, exhibits high activity in N2O decomposition. The catalytic performance of Co3O4 can be further enhanced by modifying with K. Over the 0.02 K/Co3O4 catalyst, the N2O conversion remains over 91% at 400 ℃ after conducting the N2O decomposition reaction for 50 h in the presence of oxygen and steam.
摘要:
以MnOx-CeO2为活性组分、以尿素为还原剂,制备了球形活性炭(SAC)担载MnOx-CeO2和尿素的复合催化剂,利用扫描式电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS)、X射线衍射(XRD)和低温N2吸附-脱附等对催化剂的物理化学结构进行了表征,考察了该催化剂在低温(30-90 ℃)和没有氨气情况下对NO的选择性催化还原(SCR)性能。结果表明,在30-50 ℃的反应温度下,炭载体的微孔孔容仍是NO吸附与氧化的主要活性位点;而在70-90 ℃的反应温度下,锰铈金属氧化物成为NO吸附与氧化的主要活性位点,从而提高了催化剂的SCR反应活性。当反应温度为90 ℃、空速为6000 h-1、NO和O2浓度分别为0.05%和20%时,担载8% Mn(锰铈物质的量比为1:1)和10%尿素的催化剂的MOx稳态脱除率可达85.6%,实现了在低温、无氨状况下的高效脱硝。
摘要:
选取TiO2、SAPO-34、Al2O3三种常用载体,通过浸渍法以Mn-Ce-O为活性组分制备了负载型MnCeOx脱硝催化剂。采用XRD、BET、H2-TPR、XPS、Py-FTIR等手段对催化剂的固相结构、比表面积、还原性能、表面元素及酸量进行表征分析。结果表明,MnCeOx/SAPO-34催化剂具有最大的比表面积(439.87 m2/g),酸量适中,还原性能最差;MnCeOx/Al2O3催化剂中Mn4+、Ce3+所占比例较高,但酸性最弱;MnCeOx/TiO2催化剂还原性能最优,表面Mn、Ce元素浓度最高,并具有大量Lewis酸性位。通过气固相催化反应装置对催化剂性能进行了NH3-SCR脱硝评价,结果表明,MnCeOx/TiO2催化剂具有较好的脱硝性能,反应温度为280 ℃时,NO转化率达100%(空速为42000 h-1);与催化剂物化性质对比分析,催化剂的氧化还原能力和Lewis酸性位对其脱硝性能至关重要。
摘要:
采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了负载于蜂窝陶瓷上的Co/Fe/Al2O3/cordierite催化剂,在陶瓷管流动反应器上对其催化C3H6选择性还原NO的性能进行了测试。结果表明,该催化剂表现出最优脱硝性能,在模拟烟气条件下,当反应温度为550 ℃时可实现97%的脱硝效率。Co的引入可显著增强Fe/Al2O3/cordierite催化剂抗SO2和H2O的能力。在模拟烟气中同时引入0.02% SO2和3% H2O后,1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite的脱硝性能受影响甚微,当反应温度高于500 ℃时1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite催化C3H6还原NO的效率均可达到90%以上;相比之下,未经Co修饰的催化剂Fe/Al2O3/cordierite脱硝性能受到了严重的抑制,在整个反应温度区间(200-700 ℃)内,其催化C3H6还原NO的效率最高不足50%。XRD和SEM表征结果表明,经过适量的Co修饰后的1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite表面变得更疏松,且形成了以钴铁和钴铝双金属氧化物为主要成分的球状晶粒。H2-TPR结果表明,相比于Fe/Al2O3/cordierite,1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite有更好的低温还原性能。Py-FTIR结果表明,Co的引入可使催化剂表面的Lewis酸明显增加,且生成了Brønsted酸。N2吸附-脱附表征结果表明,Co可增大催化剂的比表面积。
摘要:
采用水热合成法制备介孔分子筛SBA-15,用(CH3COO)2Co对其进行超声浸渍改性,并用硅烷偶联剂APTS将氨基引入SBA-15分子筛中,制备出Co-NH2-SBA-15吸附剂,考察了常温条件下H2S的吸附性能。通过SEM、XRD、FT-IR、BET、XPS等表征手段对吸附剂进行表征。结果表明,氨基与金属同时负载在分子筛表面,氨基与硅物质的量比为0.20,Co负载质量分数为8%的SBA-15吸附效果最好,当原料气H2S体积分数为227 μL/L,温度25 ℃,气体流量75 mL/min时,穿透硫容和饱和硫容达0.151和0.190 mmol/g,且吸附剂可再生利用。SBA-15表面嫁接氨基并浸渍金属改性的手段不仅提高了吸附容量,同时提高了分子筛的稳定性。
摘要:
以双室微生物燃料电池为反应器,铁氰化钾为阴极液,研究污水处理厂活性污泥菌液和玉米秸秆水解液对MFC的产电性能的影响。结果表明,随着阳极中活性污泥菌液体积(1.5、3.0、4.5、6.0 mL)增加,MFC的产电量逐渐增加,当活性污泥的体积增加至7.5 mL时,产电量开始呈下降趋势;玉米秸秆水解液在底物中的浓度为0、10、15、20、30、40 g/L时,电池的稳定电压分别为54、157、248、208、170、146 mV。当阳极活性污泥菌液体积为6 mL、玉米秸秆水解液浓度为15 g/L时,微生物燃料电池的产电性能最佳,此时MFC的功率密度为54.6 mW/m2,内阻为496 Ω。同时,循环伏安曲线(C-V)和交流阻抗曲线(EIS)测试可知,MFC的电极过程由电荷传递和扩散过程共同控制,反应过程受电子传递控制。