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2019年  第47卷  第3期

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论文
摘要:
采用四氢呋喃(THF)对白石湖煤进行索氏萃取,萃取液在四氟硼酸银存在下与碘甲烷反应,转化成甲基磺酸盐。采用电喷雾电离(ESI)傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)对甲基硫盐和含氮化合物进行了表征,结合硫、氮化学发光检测器(GC-SCD和GC-NCD)分析,研究THF萃取物中硫、氮化合物形态。结果表明,THF萃取物中主要是S1、S2、N1、N1O1类化合物,含量较高的硫、氮化合物分别是二苯并噻吩类化合物及咔唑类化合物。
摘要:
采用热机械分析仪、高温热台显微镜、XRD及FactSage软件相结合的方法,研究了五彩湾煤灰的烧结特性及不同添加剂的影响规律。结果表明,沙子(SiO2含量约为80%)和煤矸石(SiO2含量为54%,Al2O3含量为42%)能改变煤灰的烧结特性(烧结温度和烧结速率),但不同添加剂改变的程度不同。添加10%的沙子能使烧结温度提高70 ℃,而0-15%煤矸石不能使烧结温度升高。此外,烧结速率随添加剂增多而减小,烧结区间随添加剂增多而延长。进一步研究表明,添加剂能够改变煤灰初始液相温度、组成、含量、煤灰中硫酸盐的分解温度及初始液相温度从而改变煤灰的烧结特性。
摘要:
采用水热法对小龙潭褐煤进行提质处理,从煤质特性、含氧基团、表面亲水性和粒度分布等因素,探究了水热提质对褐煤水煤浆成浆浓度、流变特性以及稳定性的影响。结果表明,水热提质脱除了褐煤中的水分,氧含量降低,煤阶升高。水热提质脱除了褐煤中含氧基团,煤水表面接触角增大,褐煤表面亲水性得到改善。小龙潭褐煤颗粒粒度呈现双峰分布,水热提质后褐煤颗粒粒径减小且趋于规则。水热提质改善了水煤浆的成浆性能,成浆浓度由提质前的44.09%,最高可提升到61.94%。在相近的表观黏度下,水热提质后水煤浆的稠度系数K减小,流变指数n增大,水热提质在降低浆体黏度的同时,仍保持假塑性流体特征。水热提质降低水煤浆的析水率,延缓了浆体出现硬沉淀的时间,改善浆体的稳定性。水热提质从理化特性对褐煤进行深度改性,从而获得高浓度,假塑性以及稳定性良好的符合工业应用的水煤浆。
摘要:
采用量子化学密度泛函理论结合热力学和动力学分析研究了含氮煤焦还原NO的途径;从微观角度探究了含氮煤焦还原NO的间接还原和直接异相还原两种途径,分析了NO还原过程中的能量变化。结果表明,含氮煤焦先产生中间体NH2再还原NO(间接还原)的过程决速步能垒值较直接异相还原NO的决速步能垒值高183.76 kJ/mol;由能垒角度分析,含氮煤焦与NO直接发生异相还原的过程更为有利。从热力学角度分析,含氮煤焦直接异相还原NO为可自发进行的单向放热反应,较间接还原过程有利。动力学分析结果表明,含氮煤焦间接还原NO的过程决速步速率常数较直接异相还原至少低10个数量级,说明含氮煤焦直接异相还原NO的路径更容易发生。
摘要:
The upgrading of coal tar by means of steam catalytic cracking (SCC) is a promising method. In this study, Al/Ce and Al/Zr co-doped Fe2O3 catalysts were prepared and used for SCC of coal tar for improving the light tar yield. The SCC was conducted at 550 ℃ for 1 h. It was found that the crystal size decreased over doped Fe2O3 catalysts, and the pore volume and specific surface area increased. XPS analysis showed that lattice oxygen was the majority oxygen species and doping can increased the O- concentration. It was shown that Al/Ce and Al/Zr co-doped Fe2O3 could improve the catalytic activity of Fe2O3. The light tar yield over FeAlZr1, FeAlZr2, FeAlCe1 and FeAlCe2 were 63.2%, 58.1%, 60.2% and 55.1%, respectively, higher than that on Fe2O3 being 49.7%. The oxygen species from steam dissociation and Fe2O3 could take part in the upgrading of coal tar. It was revealed that the specific surface area and the O- on the Fe2O3 catalysts were the primary factors in determining the SCC performance.
摘要:
To get more insight into the pore structure characterization of nanoporous biomass chars, different probe molecules, models, and calibration steps were used and compared. The coconut shell chars (CSCs) were prepared under a steam atmosphere and characterized using N2, Ar, and CO2 adsorption. The results show that coconut shell chars are suitable for further activation, due to the high carbon content and abundant porosity. Ar adsorption with application of Non-Local Density Functional Theory (NLDFT) model can more accurately characterize the pore structure of CSC. When the calibration step is performed before adsorption measurement, the important results of N2 and Ar adsorption, such as pores size distribution (PSD) and isotherm, are affected by pore blocking, leading to the erroneous understanding of CSC in special applications. Vacuum treatment at 273 K for 1 h after He calibration is enough to remove He, which could reduce effect of pore blocking.
摘要:
对基于CoFe2O4载氧体的生物质化学链气化反应进行了热力学分析,研究了载氧体添加量、温度及水蒸气含量对气化反应特性的影响。同时应用热重分析仪对CoFe2O4和生物质的气化反应特性进行了实验研究,并利用XRD对反应前后载氧体的物相组成进行分析。热力学研究表明,CoFe2O4在气化反应中能够提供晶格氧,有效促进生物质气化,提高碳转化率。随着反应温度升高,合成气中H2和CO的含量增加,CO2的含量减少。随着水蒸气含量增加,H2和CO2含量会增加,CO含量减少。添加水蒸气能够提高合成气中H2和CO的比值,改善合成气的品质。热重实验及XRD结果表明,钴优先于铁被还原,钴与铁存在协同作用,钴能够促进铁的进一步还原。随着载氧体添加量的增加,载氧体被还原的程度会降低,载氧体与生物质的最佳质量比为0.8。
摘要:
选用乙酸乙酯、二氯甲烷、乙醚和甲苯四种溶剂,分别与生物油按一定质量比混合萃取。将萃取相蒸馏得到的四种油相层与原始生物油进行对比,研究不同萃取剂对生物油萃取-蒸馏后各馏分的产率、水分及高附加值酚类组分变化的影响。结果表明,经萃取-蒸馏后,生物油残渣比例减少,水分含量降低。在四种溶剂中,甲苯萃取率较低,蒸馏后酚类绝对峰面积较小;乙酸乙酯和乙醚萃取效率较高,但两者萃取相蒸馏后酚类含量低;二氯甲烷萃取酚类能力强,其馏分中愈创木酚及其衍生物相对含量为34.11%,比生物油高出15.52%,富集程度高,更有利于后续进一步提纯愈创木酚及其衍生物等高附加值化学品。
摘要:
为克服常规氧化铝重整催化剂氯离子流失及其对设备的腐蚀等问题,通过离子交换法制备了Ce3+改性的L分子筛,采用浸渍法制备了Pt/CeL重整催化剂;用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD和Py-FTIR等手段对载体和催化剂进行了表征,并以硫含量为0.50 μg/mL的工业精制石脑油为原料,在固定床微型反应装置上评价了Pt/CeL催化剂的重整芳构化性能。结果表明,Ce3+离子交换可提高载体的酸量和酸强度,而不会破坏L分子筛的骨架结构;Ce3+改性后的Pt/CeL催化剂其重整芳构化性能明显提高,活性与选择性达到氧化铝型商业重整催化剂的水平,说明适当的酸性对重整催化剂芳构化反应有显著的促进作用。
摘要:
采用分步沉淀法制备出一系列不同铝含量的催化剂样品,通过X射线衍射(XRD)、热重-质谱(TG-MS)、荧光光谱仪(XRF)、N2物理吸附、氢气程序升温还原(H2-TPR)对样品进行表征,考察了不同铝添加量对铜基甲醇催化剂性能的影响。结果表明,铝元素的添加对前驱物中碱式碳酸盐组分产生作用,促进了焙烧后样品中高温碳酸盐的形成,进而影响到催化剂的性能。随着铝元素的添加,焙烧后催化剂的比表面积、催化剂活性和热稳定性均有增加。当Al3+/(Cu2++Zn2++Al3+)物质的量比增加至30%时,催化剂在230 ℃、4 MPa和合成气(13% CO、1.2% CO2、80% H2、5.8% Ar)的评价条件下,热处理前后的CO转化率分别为76%和67%,仍保持着较高的活性和热稳定性。
摘要:
制备了富含介孔的Ni/W-USY/Al2O3催化剂并开展费托合成蜡加氢裂化实验,从反应性能、产品特性以及催化剂性质变化三方面对该催化剂进行评价。312 h运行实验结果表明,催化剂初始活性较高,120 h后趋于稳定,无明显失活现象,重质蜡转化率为73.95%时,轻质油选择性达到98.46%,裂解气以C3,4为主;石脑油、煤油、柴油为无色透明液体,以正构烷烃和甲基、多甲基取代的异构烷烃为主,异构烃含量分别达到63.98%、52.26%、48.90%;对反应前后催化剂分析发现,新鲜催化剂的金属分散性较好、介孔含量高,加氢活性中心以WS2、NiWS为主,随着反应由高活性到稳定阶段过渡,WS2部分迁移并与Ni形成更多Ni-S-W键,部分W-S键断裂释放出S后形成W-W键,使得稳定后催化剂的NiWS活性中心增加而WS2活性中心降低,并引起L酸密度降低而B酸密度增加。
摘要:
首先制备了嫁接氨基的均苯三甲酸,同时以其为原料通过溶剂热法合成了金属有机框架材料Cu3(NH2BTC)2,利用XRD、N2吸附-脱附、热重、红外、原位红外分析等表征手段对吸附剂进行了表征,并通过固定床测量穿透曲线的方法研究其CO2吸附性能。结果表明,氨基被成功引入Cu3(BTC)2骨架中。氨基修饰的Cu3(BTC)2对CO2有着较高的吸附容量,在10 kPa,50 ℃的条件下CO2吸附量为1.41 mmol/g,这源于材料对于CO2同时存在着物理吸附和化学吸附。
摘要:
以P123作为软模板剂,通过均相沉淀法制备了CeO2掺杂的CaO基吸收剂,研究了CeO2掺杂对CO2捕获的影响。结果表明,CeO2掺杂可促进表面氧物种的生成,从而促进CaO与CO2的碳酸化反应。CaO-CeO2的相互作用一方面促进了从Ca到表面氧物种的电子转移;另一方面,由于部分Ca离子对晶格中Ce离子的取代,晶格的电中性被打破,有利于CeO2中晶格氧的逸出,以及氧空位和O2-的生成。本实验制备的纯CaO吸收剂的碳酸化反应活化能为28.1 kJ/mol,而掺杂CeO2后活化能显著降低,且当Ce/Ca(物质的量比)为0.25时达到最低值10.2 kJ/mol。另外,CeO2的掺杂有利于CaO的分散,进而减缓CaO烧结。CeO2掺杂的吸收剂在碳酸化/煅烧循环中表现出良好的CO2捕获性能和循环稳定性。
摘要:
通过热裂解制得椰壳炭,表征了其结构和组成,并将其用于电解质为钇稳定化氧化锆(YSZ)、电极材料为银和钆掺杂氧化铈(Ag-GDC)的固体氧化物燃料电池(SOFC)的燃料,对所构成的直接炭固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的性能进行了测试研究。结果表明,所制得的椰壳炭颗粒粒径在微米级别,具有介孔结构,而且椰壳炭中含有K、Ca等元素,可用作Boudouard反应催化剂。当使用椰壳炭作为DC-SOFC燃料时,在800 ℃下电池最大功率密度为255 mW/cm2;负载Fe催化剂后,最大功率密度提升为274 mW/cm2。以0.5 A/cm2的恒电流放电,0.5 g负载Fe椰壳炭燃料电池能够连续工作17.6 h,燃料利用率为39%,表明椰壳炭作为DC-SOFC燃料具有优异的性能和潜力。
摘要:
将钛酸丁酯作为Ti源,硝酸铈作为Ce源,硝酸钴作为Co源,采用溶胶-凝胶水热法制备出Ce-TiO2和Ce-Co-TiO2催化剂。对所制备的改性TiO2催化剂进行BET、XRD、SEM、UV-vis、XPS、NH3-TPD等表征分析测试,并以NO为研究对象对不同改性TiO2催化剂进行了可见光催化实验,探究改性TiO2催化剂脱除NO的效率。结果表明,以硝酸铈为Ce源(掺杂物质的量比1%),硝酸钴为Co源(掺杂物质的量比5%),在水热反应温度为160 ℃的条件下反应24 h后在200 ℃下煅烧得到的Ce(1%)-Co(5%)-TiO2催化剂性能最好。其对浓度为762 μg/m3的NO可见光催化效率高达92.69%,在浓度提高至1148 μg/m3时在室温下的可见光催化效率仍可达85.94%,与纯TiO2相比效率提高了近50%。而且Ce(1%)-Co(5%)-TiO2催化剂的抗硫性能与连续使用次数都比商用催化剂(掺杂有V2O5的商用TiO2)好。
摘要:
采用混合搅拌法制备了Ce、Zr掺杂改性的菱铁矿SCR脱硝催化剂,研究了Ce、Zr共同掺杂对催化剂催化脱硝性能及抗硫性的影响。结果表明,3% Ce+3% Zr掺杂菱铁矿催化剂(Ce0.03/Zr0.03-菱铁矿)具有优异的催化脱硝活性,在180-330 ℃,催化脱硝效率均在92%以上,该催化剂同时具有良好的抗SO2性能,在210 ℃下通入体积分数为0.01%的SO2,8 h后仍有95%以上的催化脱硝效率。通过XRF、BET、XRD、NH3-TPD、TG等实验手段对催化剂成分、微观孔结构、晶相等进行表征。表征结果显示,Ce、Zr的掺杂能明显提高催化剂的比表面积以及表面结晶分散度,增强催化剂的表面酸性,促进硫酸铵盐在催化剂表面的分解。因此,催化剂具有优异的中低温催化脱硝活性及抗硫性。
摘要:
采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce比的Mn-Ce催化剂,用N2吸附、XRD、XRF、XPS等手段进行了表征,对其低浓度甲烷催化燃烧活性进行了研究。结果表明,Mn/Ce比对Mn-Ce催化剂的活性有较大的影响;当Mn/Ce比从3:7增加到9:1时,其催化活性逐渐增加,甲烷转化率为50%的温度(t50)从501 ℃降低到446 ℃;而进一步增加Mn含量则会导致其催化活性降低。表征结果显示,Mn-Ce催化剂活性与其比表面积、表面Mn4+浓度、Ce3+含量和晶格氧浓度等密切相关;物相KMn8O16有利于Mn-Ce催化剂活性的提升。