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2022年  第50卷  第11期

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2022 年 11 期目录
2022, 50(11): 1-8.
摘要:
摘要:
费托合成是合成气转化为清洁液体燃料和高附加值化学品的最佳途径和发展方向。铁基催化剂在费托合成反应中应用广泛。研究表明,碳化铁是Fe基费托合成催化剂的活性相,近年来,制备碳化铁直接用于费托合成已成为Fe基费托合成催化剂研究的热点。本工作概述了碳化铁的物相类型,综述了碳化铁的制备方法(主要包括湿化学合成法、热处理渗碳法、铁基金属有机骨架材料热解法、溶胶凝胶法)及其在费托合成中的应用,并对碳化铁在费托合成中的应用前景和研究方向进行了展望。
摘要:
采用传统水热法合成SSZ-13分子筛,铜离子交换法制备Cu-SSZ-13分子筛催化剂,用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝,研究了有机模板剂(OSDA)用量、硅源、铝源、水硅比、硅铝比以及老化时间等制备参数对Cu-SSZ-13分子筛形貌、晶粒大小、酸性、Cu2+位点以及NH3-SCR催化性能的影响。结果表明,在一定范围内,SSZ-13分子筛的硅铝比越高,其晶粒越大,所负载的活性铜含量越低,NH3-SCR催化活性也越差。以硅溶胶为硅源、硫酸铝为铝源所合成的SSZ-13分子筛晶粒较小,结晶度最高,所得到的Cu-SSZ-13催化剂的NH3-SCR活性也最好。较高的水硅比所合成的分子筛晶粒较大,而增加模板剂的用量有利于提高SSZ-13分子筛的结晶度,降低其晶粒尺寸。适当延长老化时间,能降低SSZ-13分子筛晶粒尺寸,提升Cu-SSZ-13的NH3-SCR催化活性。其中,Si/Al比为10、硅溶胶为硅源、硫酸铝为铝源、OSDA/Si比为0.4、水硅比为88、老化2 h得到的Cu-SZ-A10催化剂最优,在240000 h−1的高空速下,200 ℃时NO转化率达60%,且在中高温区NO转化率保持为100%。该工作对SSZ-13分子筛形貌的调控以及高性能NH3-SCR脱硝催化剂的制备具有重要的参考价值。
摘要:
A series of Co-doped Mn oxide catalysts with different Co/Mn molar ratios were prepared by co-precipitation method, which was systematically characterized by XRD, SEM, H2-TPR and NH3-TPD etc. Co-doped Mn oxide catalysts are evaluated for NH3-SCR activity and resistance to SO2 and/or H2O, and the Co(1)-MnOx catalyst with Mn/Co molar ratio of 1∶1 performs the best catalytic performance, which achieved higher than 90% NOx conversion in the temperature range of 100−275 °C and possessed better SO2 and H2O resistance. The Co(1)-MnOx catalyst presented a sphere-like structure possessing a relatively large surface area. Doping of cobalt greatly improved the high-valent metal ions and chemisorbed oxygen content of Co(1)-MnOx catalyst surface, and the catalyst possessed abundant active species and acid sites and apparent activation energy of the catalyst was reduced, which makes Co(1)-MnOx a highly effective NH3-SCR catalyst.
摘要:
采用先电沉积后水热的方法将WO3负载于钛网上,后续采用电沉积负载CeO2制备CeO2-WO3/Ti催化剂用于柴油车尾气选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝。通过固定床反应装置检测催化剂脱硝性能,考察了电沉积CeO2时间对催化剂脱硝性能的影响,结合SEM、XRD、XPS、H2-TPR、NH3-TPD和原位红外光谱等表征手段分析反应机制。结果表明,在WO3表面进行20 min电沉积CeO2的双组分催化剂NOx转化率提升最明显,在200 ℃时已达到91.89%,250−350 ℃均为100%。双组分催化剂表面负载了WO3纳米棒以及高度分散的CeO2,CeO2的负载引入Ce3+并提高了催化剂化学吸附氧所占比例,但样品对应氧化还原能力没有明显提升。中温段(250−350 ℃)脱硝性能提高的主要原因是复合后CeO2的引入有效增加了弱酸以及中强酸位点数量。
摘要:
Nitrogen-doped carbons (Nano-NC) are often employed as functional supports for boosting oxygen reduction reaction (ORR) over Pt-based catalysts, however, the mechanism of N doping on the adsorption and activation of molecular oxygen on Pt active sites is still not clear. Herein, Nano-NCs as the supports were prepared by a facile NH3 antipyretic method, which allowed to tune the kinds of nitrogen species in carbon matrix and their contents by adjusting the NH3 antipyretic temperatures. With such an exquisite control, the Pt nanoparticles loaded on the as-obtained Nano-NC showed an optimal Pt particle size (2.10 nm), a higher content of Pt0, a large electrochemically active surface area, and fast electron transport ability. As a consequence, the Pt/Nano-NC-800 catalyst with the optimal N-doping showed an outstanding ORR performance with half-wave potential of 0.80 V vs. RHE, limit diffusion current of 5.37 mA/cm2 and improved methanol/CO anti-poisoning, which is superior to the commercial Pt/C catalyst (20%, JM), and most of previously reported Pt-based catalysts. This work may pave a way for the design of the advanced supports for Pt-based catalysts for the ORR applications.
摘要:
通过气-固反应方式对三氧化钼-乙二胺有机无机杂化材料(MoO3/EDA)进行原位磷化,利用空间限域效应合成了N掺杂的MoP基核壳纳米棒(N-MoP/NC-8)电化学析氢催化剂。表征结果显示,N-MoP/NC-8由N掺杂碳层包覆的N掺杂钼(MoP)组成,引入的电负性原子调节了活性相电子结构,同时碳层与MoP之间的复合限制了MoP内部团聚,产生较大的孔体积和比表面积,在双重调控下N-MoP/NC-8催化剂表现出较好的析氢性能(在0.5 mol/L H2SO4溶液中,10 mA/cm2电流密度下的过电位为92 mV,Tafel斜率为68 mV/dec),且稳定性超过20 h。
摘要:
采用简单的化学还原法在g-C3N4纳米片上原位合成了一种小尺寸CoNi双金属助催化剂并研究了其光催化活性。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光(PL)、电化学阻抗(EIS)等手段对制备的CoNi/g-C3N4的理化性能进行了表征。光催化降解RhB实验表明,CoNi双金属助催化剂能有效提高g-C3N4中光生载流子的分离效率,从而提高光催化活性。当CoNi物质的量比为1∶1时,CoNi/g-C3N4的催化活性最高,其降解速率为0.01633 min−1,在可见光照射下比g-C3N4提高3.9倍,该光催化剂在五次循环后仍能保持良好光催化活性, 该反应的主要活性物种为超氧自由基($\cdot{\rm{ O}}^-_2 $)。
摘要:
本研究合成了四种CeO2形貌的Ni/CeO2催化剂(纳米棒、纳米立方体、纳米八面体和纳米多面体),并探讨了催化剂低温化学链甲烷干重整反应的结构依赖性。材料表征表明,Ni物种高度分散在CeO2载体表面,部分Ni离子进入CeO2晶格,从而引起氧空位的增加。化学链干重整性能测试结果表明,棒状结构Ni/CeO2催化剂表现出最高的还原性,具有最多氧空位和最高储氧能力。多面体状Ni/CeO2催化剂的结构为形状不规则的约10.3 nm的CeO2纳米单晶,具有较大的比表面积和较高的还原性,表现出低温甲烷反应活性,在550 ℃低温化学链甲烷干重整中显示最高的氧化还原活性和循环稳定性。本研究为设计高效的金属/CeO2催化剂提供了一种新策略,有望促进铈基催化剂在化学链技术中应用。
摘要:
采用FT-IR技术跟踪正硅酸四乙酯 (TEOS) 水解过程并结合XRF、UV-vis等表征探讨了水解时间对TS-1分子筛中钛物种分布的影响。以1-己烯环氧化为模型反应对TS-1分子筛的催化氧化性能进行了评价。结果表明,TEOS适度水解能有效抑制非骨架钛形成,提高骨架钛含量,而水解时间较短或过长均不利于钛进入骨架,并会明显降低TS-1分子筛的催化性能。TEOS水解2 h 后制得的TS-1分子筛具有最佳的1-己烯环氧化催化性能,在常压60 ℃反应条件下1-己烯转化率可达到37.5%,产物1,2-环氧己烷选择性可维持在85%左右,这一结果对费托烯烃环氧化催化剂的开发具有指导作用。
摘要:
本研究采用动态溶剂热合成法,在WOx的制备过程中直接引入Co2+得到了Co-WOx催化剂,并将其用于1-己烯的催化环氧化。通过XRD、SEM、TEM、Raman、XPS等多种表征手段以及原位NH3-FTIR对Co2+引入前后WOx的结构进行了系统分析。结果表明,Co2+的引入对WOx的晶型和晶体主生长方向无明显影响,但有效减少了其表面Brönsted酸(B酸)含量,同时增加了其表面氧空位含量。在环氧化反应中,所得Co-WOx催化剂(Co/W=0.1)在1-己烯转化率降低5.3%的情况下,可以将1,2-环氧己烷的选择性从纯WOx的26.9%提高至55.7%。Co-WOx催化剂环氧化性能的提高主要归因于两个方面:一是,WOx表面B酸位点减少抑制了1,2-环氧己烷的开环水解;二是,WOx表面氧空位增多促进了H2O2的活化,保证了1-己烯转化率降幅不大,而且使氧化剂H2O2的利用率提高了13.5%。结合表征结果和反应数据,提出了以W−O−OH为活性中间体的1-己烯环氧化反应机理。
摘要:
本研究采用固相球磨法制备了四种不同球磨时间的LaFeO3钙钛矿催化材料,并将其用于催化湿式氧化苯酚反应,探讨了球磨时间对LaFeO3钙钛矿催化剂催化湿式氧化苯酚水溶液性能的影响。采用XRD、H2-TPR、TG-DTA、FT-IR、N2物理吸附、XPS等手段对LaFeO3钙钛矿催化材料进行了表征。结果表明,在反应温度为200 ℃、空气压力5 MPa、苯酚初始浓度4000 mg/L时,经过240 min的催化氧化反应后LaFeO3-6催化材料最终的COD去除率为94.5%。
摘要:
Co/HZSM-5 catalyst was fabricated for catalytic dehydrogenation of propane to propylene, which was pretreated to allow the reaction to react at low temperatures. A response surface approach was employed to examine the effect of process conditions on the reaction. The morphological and oxidative performance of Co/HZSM-5 was characterized by XRD, XPS, SEM, NH3-TPD, H2-TPR, and nitrogen physical absorption-desorption. Besides, the in-situ catalyst performance was evaluated by a fixed-bed reactor. Combining the actual experimental conditions, the optimal process conditions parameters obtained by the response surface method were as follows: a reaction temperature of 461 °C, a Co loading of 2.4%, and a GHSV of 4300 h−1. At this point, the propylene yield reached 27.7% and the corresponding propylene selectivity was up to 93.8%.
摘要:
采用乳液聚合法合成了Oct@PMMA微胶囊相变材料,以聚乙烯吡咯烷酮作为分散剂,季戊四醇四丙烯酸酯作为交联剂改善微胶囊储热性能与热稳定性;采用FT-IR、XRD、DSC和TG等技术对微胶囊的化学和物理性质进行了表征。结果表明,聚乙烯吡咯烷酮通过提高乳液液滴的稳定性和分散程度,提升了微胶囊的热力学性能及收率,相变焓值达到105.6 J/g,收率达到98.01%,季戊四醇四丙烯酸酯改善了微胶囊的热稳定性,热降解温度达到175 ℃。
摘要:
采用共沉淀法制备了一系列Mn-Fe复合氧化物,研究了物质的量比和温度对气相砷、硒吸附的影响,考察了As2O3和SeO2双组分气体的同时吸附特性,对吸附产物中砷、硒的稳定性进行测定。结果表明,As2O3和SeO2在Mn-Fe复合氧化物表面的吸附量随Mn含量增加呈先增大后减小的趋势,当Mn/Fe物质的量比为1∶1时吸附量达到最大;两者的最佳吸附温度分别为750和600 ℃;双组分气体同时吸附时,两者存在竞争作用,Mn-Fe复合氧化物会优先吸附As2O3,SeO2的吸附受到抑制;此外,预吸附的SeO2会增强临近原子吸附活性,促进As2O3的吸附;吸附后的Mn-Fe复合氧化物浸出液中砷和硒的质量浓度均低于控制限值,在随粉煤灰进行资源化利用(如作为混凝土成分、水泥原料等)过程中不会产生二次污染。
摘要:
将炼油废FCC催化剂(sFCCc)和炼钢高炉灰(BFA)两种典型工业废弃物作为催化剂应用于木屑快速热解过程中,探究了400−700 ℃木屑的催化热解反应特性。结果表明,两种催化剂均促进了液相产物向气相产物的转化,700 ℃、BFA催化条件下的气相产率最高为52.60%。sFCCc在500−600 ℃时具有更强的脱氧活性,气体产物中CO和CO2产量更高。BFA在600−700 ℃时具有更高的缩聚脱氢活性,催化生成了更大量的多环芳香类化合物和H2。热解油主要由酚类物质组成,sFCCc促进了甲氧基酚向苯二酚类物质转化。热解油FT-IR解析结果表明,sFCCc促进了C−O和C=O的脱除,导致酸类和酯类化合物减少,CO2产率增加。