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2023年  第51卷  第1期

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2023 年 1 期目录
2023, 51(1): 1-4.
摘要:
摘要:
合成气催化转化是生物质或煤炭资源化清洁利用的重要路径,由此可获得烯烃和芳烃等多种高附加值碳氢化合物。分子筛由于具有独特的亚纳米孔道、可控活性位及分子择形性等优点,常被作为载体或直接作为活性组分用于催化合成气转化中C−C的形成和断裂等关键步骤。本综述总结了以分子筛负载金属、氧化物-分子筛(OX-ZEO)双功能以及核壳结构催化剂等直接催化转化合成气制备碳氢化合物的研究进展。重点介绍分子筛结构和酸性对反应路径和机理以及产物分布的影响,并展望分子筛催化合成气转化的未来发展方向。
摘要:
以乙烯、丙烯和丁烯为主的低碳烯烃是重要的化工基础原料,由合成气一步法直接催化制取低碳烯烃路线因其流程短、能耗低等优势,已成为非石油路线生产低碳烯烃的主要发展方向,其主要包括经费托合成反应制备低碳烯烃的路线(FTO)和基于金属氧化物/分子筛(OX-ZEO)双功能催化剂体系的路线(SDTO)。本工作综述了近年来在合成气制备低碳烯烃方面的研究进展,重点阐述了OX-ZEO双功能催化剂的设计、不同活性位点的耦合制备方法、催化剂表界面调控对其催化性能的影响,详细解析了H2/CO比、温度、压力、接触时间等反应条件对SDTO反应的调控机制,概括了现代表征技术在揭示OX-ZEO催化反应机理中的应用,同时总结了OX-ZEO的催化反应机理。最后对OX-ZEO双功能催化路径目前存在的挑战和未来的发展进行了展望。
摘要:
以合成气作为平台化合物一步法制备低碳烯烃和液体燃料是有效利用碳资源的重要路径,具备流程短、能耗低的特点,有着良好的工业应用前景。合成气一步法直接转化制备低碳烯烃和液体燃料包括两条工艺路线:费托合成路线和双功能催化路线。本综述简述了两种路线的反应机理,重点阐述了费托合成路线中采用添加助剂和惰性载体对铁基和钴基催化剂的优化设计,费托金属粒径、反应条件、催化剂界面结构对催化剂性能和反应过程的影响。详细解析了双功能催化路线中,一氧化碳活化组分和酸性分子筛的选择、金属氧化物粒径与元素比例、分子筛酸度与孔径大小以及一氧化碳活化组分和酸性分子筛的耦合方式对于催化剂性能的影响。总结了两条路线所具备的优势和面临的挑战,并对未来高效催化剂的发展方向进行了展望。
摘要:
芳烃作为重要的工业基础化学品,可通过合成气直接或间接法转化制备。与间接转化法相比较,合成气直接制芳烃路线(STA)具有原料转化率高、流程短、产品易分离等优点。本研究主要综述了合成气经费托路线直接制芳烃的研究进展,重点分析了金属氧化物耦合分子筛双功能催化剂中费托活性组分与助剂的选择、分子筛酸性调变、孔道结构调控等对催化反应性能的影响;归纳了反应温度、压力、空速、氢碳比等反应参数对反应性能的影响规律,并基于STA反应机理和失活机理等方面概述探讨如何提高活性和稳定性;总结归纳了合成气经费托路线制芳烃面临的主要问题以及今后研究的方向。
摘要:
长链线性α-烯烃(linear α-olefins, LAOs)是重要的化工原料,目前,主要通过石油化工路线获得。随着全球温升影响加剧,CO2控制与资源化利用技术研究受到持续关注。费托合成(Fischer-Tropsch synthesis, FTS)反应产生一定比例的LAOs,提供了制取LAOs可供选择的技术路线。本综述围绕CO2加氢制LAOs过程,结合其反应途径,分析了Fe基催化剂的研究进展,包括助催化剂和载体的作用,阐述了Fe基催化剂上链增长机理和影响LAOs选择性的关键因素,总结了该反应面临的挑战、可能的解决思路,对高效Fe基催化剂研究进行了展望。
摘要:
Carbon dioxide capture and utilization (CCU) is the best way to solve the problem of reducing concentration of carbon dioxide in the atmosphere, and it has a good prospect for development. On this basis, chemical researchers have explored the methods of synthesizing valuable organic compounds with CO2 as carbon source. The oxazolidinones are commonly used to synthesize drugs, and they are significant in organic synthesis as chiral molecules and intermediates. The synthetic methods of oxazolidinones have emerged in recent years. Furthermore, the methods of using carbon dioxide as a carbon source have attracted many researchers. In earlier years, people explored cycloaddition reactions of carbon dioxide and aziridines to synthesize oxazolidinones, and they took alkali metals, Cr, Al or other metals as catalysts to improve the efficiency of the reactions. Because of the cost and the principle of green synthesis, it is more suitable for large-scale reaction to select cheap and easily available ionic liquids or no catalysts. In addition, carbon dioxide and compounds such as β-amino alcohols, unsaturated amines and 1, 2-dihalohydrogenated compounds can obtain moderate or even excellent yields under different reaction conditions. In this paper, we summarized the synthetic methods of oxazolidinones using CO2 with different raw materials in recent years.
摘要:
The catalytic behavior of K/LaFeBO3 (B =Cu, Zr, Al, Mn, Ni, and Zn) perovskite catalysts prepared by sol-gel and impregnation methods was investigated for CO2 hydrogenation to light olefins. The structure of various catalysts was characterized in detail by SEM, XRD, N2 adsorption-desorption, H2-TPR, CO2-TPD, TG, and XPS analysis. With the addition of Cu and Zn, the particles size decreased with high dispersion of Fe, while the exposed basic sites increased with lower hydrogen desorption temperature. The oxygen mobility in perovskites exhibited a considerable impact on catalytic activity and olefins selectivity, which considerably increased when Fe was substituted by Cu and Zn at the B site. Olefins were formed preferentially from oxygen species of the surface lattice with low binding energies (BEs). In addition, a faster diffusion rate of oxygen would lead to an enrichment of lattice oxygen species on the surface and increase the production of olefins.
摘要:
以工业拟薄水铝石为铝源,通过微波辅助蒸发诱导自组装(M-EISA)法制备了一系列不同Zn/Al原子比的Zn-Al氧化物,并与SAPO-18分子筛物理混合后考察其催化合成气制低碳烯烃(${\rm{C}}_2^= -{\rm{C}}_4^=$)反应性能。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附、CO和H2程序升温脱附(CO-TPD、H2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等进行表征。M-EISA法制备的Zn-Al氧化物随Zn/Al原子比的增加,比表面积和孔容逐渐下降,平均孔径先增大后降低。与浸渍(IP)法制备的ZnAl-IP相比,Zn/Al原子比为1∶2的ZnAl2Ox样品中Zn分散度高,形成的ZnAl2O4尖晶石结构产生了更多的氧空位。催化结果表明,M-EISA法制备的Zn-Al样品活性随Zn/Al原子比的增加而先增加后减小,${\rm{C}}_2^= -{\rm{C}}_4^= $选择性逐渐降低。ZnAl2Ox样品的CO转化率最高(34.8%),且反应50 h未见明显失活,催化性能明显优于ZnAl-IP样品。
摘要:
采用共沉淀法制备Cu/Zn/Al前驱体,经甲酸处理后N2气氛焙烧得到Cu-ZnO-Al2O3催化剂(CZA)用于CO2加氢制甲醇反应。使用XRD、BET、TG-DSC、SEM、H2-TPR、N2O滴定、XPS-AES、CO2-TPD表征技术对催化剂的物相组成、结构性质以及Cu物种的比表面积、分散度以及价态分布进行分析和讨论。结果表明,甲酸处理调节了催化剂中Cu+与Cu0的比例,同时增加催化剂的中强碱性,并提高甲醇选择性。在W/F(H2/CO2=70/23) = 10 g∙h/mol、t = 200 ℃、p = 3 MPa反应条件下,使用HCOOH/Cu(物质的量比)= 0.8甲酸处理获得的催化剂,CO2转化率6.7%,甲醇选择性达76.3%。