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2005年  第33卷  第01期

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摘要:
采用改进颗粒床模型的CFD方法模拟了实验室规模冷模装置内鼓泡床的流体流动时空特性。模拟结果表明表观气速是影响气固动态特征和压力波动的主要因素之一:随表观气速的增大,气泡数目增加,气泡体积增大,压力波动增强;气速越高时均压降越大;在内循环鼓泡流化床内固体颗粒呈“单室”流型。上述与实验观察相吻合的模拟结果将有助于放大和设计商业化的内循环流化床生物质气化炉。
摘要:
通过在固定床微反应器上对同时脱硫脱硝催化剂的研究,发现将V2O5担载在活性焦(AC)上制得的V2O5/AC催化剂可在200 ℃同时脱除烟气中的SO2和NO,其活性明显高于纯AC。V2O5/AC催化剂的脱硫脱硝活性与催化剂中钒的质量分数有关,随着V2O5质量分数从0.5%增至9%,硫容从3%增加到12%,脱硝率在V2O5质量分数为0.5%到3%时脱硝率稳定在60%左右,继续增加V2O5质量分数,脱硝率降低。程序升温脱附 (TPD) 和红外光谱 (FTIR) 表征结果显示在脱硫脱硝过程中,催化剂表面有H2SO4, 铵盐和VOSO4生成, VOSO4的质量分数随催化剂中V2O5质量分数的提高而升高。使用后的催化剂可通过5%NH3在300 ℃再生,再生后催化剂的脱硝活性明显增加,NO转化率从新鲜样的67%提高到接近100%,对SO2的吸附也比新鲜样有所增加。
摘要:
以硝酸铁、硝酸锌、氨水及黏结剂为主要原料,用共沉淀法制成六种铁酸锌脱硫剂。研究了各种黏结剂的加入对脱硫剂的尖晶石结构、硫容量和脱硫效果的影响,在固定床上对其进行脱硫试验。并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和气体吸附等测试手段,对脱硫剂的物相组成、结构、比表面积和孔容进行了表征。结果表明,用共沉淀法制备的铁酸锌,具有不受黏结剂影响的尖晶石结构,其颗粒属于微米级;添加高岭土黏结剂的脱硫剂的脱硫效果最好,添加硅藻土的脱硫剂的脱硫效果最差;不同黏结剂对脱硫剂的织构的影响不同;脱硫剂的反应活性和硫容量与其孔容的大小有关。
摘要:
利用热分析和X射线光电子能谱(XPS)研究了煤中矿物质在燃烧过程中对煤中氮与硫的排放特性的影响。结果表明,铜川煤中的可溶性矿物质如硫酸盐、碳酸盐等对NO排放有促进作用,当将这类可溶性矿物质从煤体中除去后,煤的NO排放量下降;铜川煤中的矿物质对SO2的排放有抑制作用,当这类碱性成分被脱除后,单位质量可燃硫的SO2排放量升高。
摘要:
在N2-H2下,利用程序升温还原氮化反应制备氧化铝负载的β-Mo2N0.78催化剂,并以苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)和喹啉为模型化合物,考察该催化剂的加氢脱硫、加氢脱氮活性和选择性。实验结果表明,升高反应温度和压力均提高催化剂的加氢脱硫、加氢脱氮活性;升高温度可同时改善DBT的直接脱硫和氢化脱硫,对选择性没有明显的影响;提高反应压力有利于加氢产物的生成;同时可以使联苯加氢转化为环己基苯。添加喹啉的加氢脱硫反应结果表明,含氮化合物的添加降低了催化剂加氢脱硫反应活性,抑制了氢化脱硫反应的发生。少量硫化合物的添加,使喹啉的转化率提高,还提高了脱氮率。
摘要:
采用化学热力学平衡分析方法,应用真实煤质数据预测了煤燃烧过程中国内六种具有代表性的煤种有害易挥发性痕量元素As和Se的化学形态分布。计算中考虑了痕量元素和卤素(如氯元素)的相互作用,也考虑了痕量元素与主量矿物元素之间的相互作用。研究结果表明,不同煤级、不同产地的煤中痕量元素As的化学形态分布有较大差异。As的热力学平衡计算中,数据库中是否忽略AsO形态对结果影响非常显著,忽略AsO形态的限制性模拟结果似乎更能反映真实煤燃烧过程中As的化学形态分布。煤级和煤的产地对Se的化学形态分布没有显著影响。
摘要:
在热天平上进行黑液水煤浆和原煤的燃烧、热解实验,得到不同升温速率下的燃烧、热解特性曲线和碳转化率特征曲线。试验结果表明,黑液水煤浆中的钠及其化合物在燃烧过程中催化作用明显,并且黑液中有机物成分对燃烧起到一定促进作用。在20 ℃/min升温速率下黑液水煤浆和原煤的燃烧活化能分别为12.98 kJ/mol和106.59 kJ/mol,反映出黑液水煤浆比原煤有更好的着火特性。
摘要:
研究了电站1 025 t/h煤粉炉燃用Ca/S(摩尔比)=2.02的神木煤自身固硫灰渣的晶相组成,XRD分析表明,入炉煤中无定形的非晶相质量分数高达91.2%,CaCO3晶相质量分数为2.1%。满负荷下飞灰中因高温熔融形成的玻璃态非晶相质量分数高达70.5%,煤灰自身固硫产物CaSO4质量分数为3.4%,CaCO3和CaO质量分数为6.9%,使其仍具有进一步固硫的能力。满负荷下炉底渣中钠长石质量分数高达59.2%,非晶相质量分数为25.7%,未发现CaSO4、CaCO3或CaO晶相。当锅炉负荷降低时,飞灰中非晶相质量分数相应降低,炉底渣中非晶相质量分数升高。
摘要:
采用Pal-Rhodes方程描述了一种煤可溶组分PI-1溶液黏度随时间的变化关系,并计算得到了缔合物的缔合维数。25 ℃下PI-1在NMP和CS2/NMP混合溶剂中缔合物的缔合维数分别为2.08和2.19,表明其在低温下缔合属于反应控制机理。随着温度的提高,缔合维数趋于减小,表明在较高温度下,PI-1具有较快的缔合动力学过程,在50 ℃时PI-1在NMP中的缔合维数大于在CS2/NMP混合溶剂中的缔合维数,表明PI-1在NMP的缔合速率相对低于CS2/NMP混合溶剂。
摘要:
用共振搅拌反应器研究了神府煤与胜利减压渣油共处理液化的过程,在430 ℃、460 ℃、490 ℃;3 min~18 min,考察了煤的转化率。结果表明,煤油共处理的最佳反应温度为460 ℃,最佳反应时间为15 min,最高转化率为48.56%,反应过程可分为三个阶段:快速裂解加氢阶段、慢速裂解加氢阶段和缩聚反应阶段。采取了胜利减压渣油加氢处理、添加蒽油、煤油共处理三种措施所得苯可溶物作溶剂,结果表明,胜利减压渣油∶蒽=1∶1作供氢溶剂时煤转化率有较大提高,达到54.11%;加氢处理后的胜利减压渣油供氢效果也不佳;用煤油共处理所得苯可溶物作供氢溶剂在460 ℃、 6 min时达最高转化率 65.33%。
摘要:
用实验室固定床反应器模拟合成气制备炉,考察了该工艺中不同因素对火焰区温度的影响。实验中首先确定了使火焰区温度最低时的甲烷和氧气相对入口位置,然后在此条件下分别考察了进料中H2O/O2和CH4/O2摩尔比变化对火焰区温度的影响。结果表明,甲烷和氧气相对入口位置平齐时火焰区温度最低,火焰区温度均随进料中CH4/O2和H2O/O2摩尔比的增大而降低。
摘要:
在高压微型反应装置上进行了生物质气合成甲醇的研究。利用组成为H2/CO/CO2/N2(体积比)=52.5/21.5/22.8/3.2 的富CO2原料气考察了不同温度、压力和空速条件时甲醇的时空产率和质量分数。结果表明,在所考察的范围内,甲醇的产率和质量分数在260 ℃达到最大。产率和质量分数随反应压力升高而增大,空速增加使产率增大,甲醇的质量分数降低。当p=4 MPa,t=260 ℃,WHSV=5 280 h-1时, 甲醇的时空产率为0.79 g·(mL·h)-1,质量分数为96.2%,与工业合成气相比,分别下降25.8%和1.64%。
摘要:
用直径200 mm的外热式固定床反应器,以城市生活垃圾中9种典型成分的混合物为实验物料,在300 ℃~700 ℃对其进行了低温热解的实验研究。结果表明,在其他条件相同的情况下,随着热解温度的提高,热解反应所需时间缩短;热解气的总产率、最大瞬时产率均增加;热解气的各成分随温度的升高呈现出不同的变化趋势;热解气的热值在600 ℃达到最大值,为15.13 MJ/m3,可满足民用燃气的要求。
摘要:
对南方森林主要树种-杉木的变工况热解行为进行了热重分析(TG)和差热分析(DTG)研究。将试样分别加热到200 ℃、300 ℃、400 ℃和500 ℃做空气变氮气、氮气变空气热天平试验,模拟实际火场由于火势发展产生的局部缺氧状态及由缺氧状态转变为富氧的状态;在空气气氛下将试样分别加热到250 ℃、300 ℃、350 ℃、400 ℃和450 ℃,然后冷却到50 ℃再继续加热直到700 ℃,模拟火场中可燃物不完全燃烧后的回燃情况。通过试验结果分析,深入研究了环境气氛变化对试样热解的影响。给出了杉木热解的两阶段一级反应模型,通过模型计算得出在233.3 ℃~369.9 ℃、369.9 ℃~490.8 ℃热解二阶段的活化能分别为77.85 kJ·mol-1、138.18 kJ·mo-1,频率因子分别为1.95×106、 4.84×109。
摘要:
以噻吩代表汽油中的有机硫化合物,将其溶解于正辛烷配制成反应原料,考察了活性炭对噻吩的吸附脱硫情况,研究了质量分数为30%的过氧化氢水溶液为氧化剂,在活性炭和甲酸的催化作用下,反应原料中噻吩氧化脱硫。考察了活性炭的催化性能及反应条件对其催化性能的影响。实验结果表明,30%H2O2-HCOOH-AC(活性炭)三元体系产生的过氧甲酸和羟基自由基能将模型有机硫化合物氧化,噻吩的氧化脱硫率可达到85%以上;活性炭和甲酸的催化氧化性能明显优于单纯使用甲酸催化性能。甲酸浓度、活性炭加入量、过氧化氢初始浓度及温度对噻吩硫的氧化脱除均有影响。
摘要:
针对沥青砂的重组分,探讨了催化氧化沥青砂降解反应体系有机相和残余相中有机物的量随反应时间、催化剂及氧化降解体系的变化规律。结果表明,钼(VI)配合物[(MoO2)(C5H7O2)2]催化剂对沥青砂的氧化降解是非常有效的,催化降解反应与氧化剂、氢质子供体有关。在[(MoO2)( C5H7O2)2]/t-BuOOH/H3PO4体系中,沥青砂有机相中沥青质转化率为10.7%,残余相中沥青质转化率为20%。TLC-FID分析证明,沥青砂中沥青质的减少主要生成胶质和饱和烃,降解产物的得率为11.7%。
摘要:
以Mg-Al元素为基础,引入Fe、稀土等元素,制备了一系列FCC(流化催化裂化)液体硫转移复合助剂,负载于FCC平衡剂上,得待评价的催化剂。利用工业模拟装置考察了复合助剂降低FCC烟道气和FCC产品油总硫质量分数的效果。结果表明,同时加入稀土、Fe元素的复合助剂在烟道气和汽油中的降硫效果都较好,经热重仪分析发现,稀土,Fe元素的加入加强了复合助剂吸附氧并转化为结晶氧的能力,使SO2更易被氧化吸收,达到脱硫目的。此复合助剂在烟道气中最高脱硫率可达85.7%,FCC产品油的最高降硫量达到15.8%。通过酸性数据分析和产品油分布对比实验,发现加入少量复合助剂,对FCC催化剂活性和选择性均无不良影响。
摘要:
采用连续共沉淀和喷雾干燥技术相结合的方法制备了一组Cu、K助剂单独或同时加入的微球状Fischer-Tropsch(F-T)合成铁基催化剂,借助低温N2吸附、MES、XRD、H2-TPR、CO-TPR研究了Cu和K助剂对催化剂织构、还原性能以及还原和炭化过程中的物相变化的影响。结果表明,K助剂的加入能明显提高催化剂的比表面积和铁物相在催化剂中的分散程度,增加了Fe2O3与SiO2间的相互作用;当催化剂在H2和合成气中还原时,Cu助剂的加入有利于催化剂的还原和Fe3O4的生成,在CO中还原时,Cu助剂的加入则有利于α-Fe的生成和稳定化。在H2和合成气中,单独K助剂的加入会抑制催化剂的还原或炭化,而Cu和K助剂的同时加入在H2、CO和合成气下均可使催化剂的还原或炭化能力明显提高,表明Cu和K助剂间存在一定的协同作用。
摘要:
用高压观测池通过可视观测确定了苯、甲苯和对二甲苯等二元系及三元系的临界性质以及甲苯歧化反应混合物临界性质随着反应进程的变化规律;在此基础上,分别研究了近临界区以及高温下以HZSM-5为催化剂的甲苯歧化反应。结果发现,在近临界区甲苯歧化反应的对二甲苯选择性最高,随温度的升高甲苯转化率明显增加,对二甲苯选择性下降。高温下压力对对二甲苯选择性没有影响,转化率随压力升高而提高。
摘要:
在高压连续流动微型反应器上对加氢裂化催化剂进行催速老化实验,用元素分析、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X-光电子能谱(XPS)、热重/微商热重(TG/DTG)等手段考察了不同体积分数的噻吩、吡啶和操作压力对催化剂积炭行为的影响。结果发现:原料中吡啶和噻吩体积分数分别高于0.1%和0.6%时,会导致催化剂积炭明显增加。含吡啶的原料在进行加氢裂化时生成的积炭,主要集中在微孔(<6 nm)中,并会削弱催化剂的酸性中心,尤其是强酸中心。含噻吩原料加氢裂化生成的积炭,存在于不同孔径的孔中,在催化剂表面形成少量机械孔。原料中噻吩体积分数低于0.6%时,噻吩中的硫可以提高催化剂的硫化度使积炭减缓。相同体积分数的吡啶对催化剂积炭的贡献大于噻吩,催化剂比表面积降低更多。提高压力可以显著地降低催化剂的积炭量,减缓比表面的降低,减少酸中心数目的损失,导致微孔(<6 nm)中积炭增多,积炭中石墨型积炭的相对比例增大。
摘要:
比较了Hβ沸石、树脂、ZSM-5沸石等常用于丙烯醚化合成二异丙醚(DIPE)催化剂的性能,考察了助剂对Hβ沸石孔结构、酸度及催化活性的影响。结果表明,Hβ沸石上丙烯醚化合成DIPE的催化活性优于ZSM-5沸石,而树脂催化剂可催化丙烯水合生成异丙醇(IPA)反应。TiO2、ZrO2、碱土金属、稀土元素和VB族元素均使Hβ沸石的B酸中心减少,L酸中心增多。总酸量较大、L酸中心较多的催化剂,更有利于DIPE的生成。孔性质对催化剂活性的影响较小。TiO2可以大幅度提高DIPE选择性和时空产率,对提高丙烯转化率并无贡献。ZrO2可提高DIPE选择性、丙烯转化率和DIPE的时空产率,副产丙酮,且C6杂质较多。同时添加一种碱土金属、一种稀土元素和一种VB族元素制备的Hβ沸石催化剂具有较好的合成DIPE活性,在165℃、7.0 MPa、水/丙烯摩尔比0.5和LHSV 0.5h-1时,DIPE的初始收率达到39%。运转1 000 h后,DIPE收率仅下降了3%。
摘要:
以添加吐温的少量四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂,水热下合成了钛硅分子筛(TS-1)。采用FTIR、XRD、SEM、BET、UV-Vis等手段对分子筛进行表征。XRD结果表明,所得样品完全晶化,具有典型的MFI拓扑学结构;FTIR结果表明,样品在960 cm-1处出现了强吸收峰,表明钛已进入骨架;UV-Vis谱图表明,所合成样品在330 nm附近没有电子跃迁信号,表明其中没有锐钛矿型TiO2;SEM结果表明所合成样品的晶粒大小均匀。在添加适量吐温所得的胶团溶液中,模板剂分子与吐温之间的协同作用有助于TPAOH与硅、钛源定向反应,避免非骨架TiO2的生成,减少了TPAOH的用量,丙烯环氧化反应结果表明,吐温20、吐温40、吐温60及吐温80等非离子表面活性剂的添加都有助于降低模板剂(TPAOH)的用量和提高TS-1的催化活性,其中吐温40的影响尤为显著,吐温40/TPAOH摩尔比为0.02时,过氧化氢转化率达98.1%,环氧丙烷选择性和收率分别可达96.1%和94.3%。
摘要:
采用智能质量分析仪(IGA)及TG/DTG法研究了环戊烷和环己烷在硅沸石silicalite-1上的热脱附行为。当环戊烷在silicalite-1上吸附量小于4 m/uc时,TG/DTG曲线表明环戊烷在silicalite-1上存在一个脱附过程。吸附量大于4 m/uc,TG曲线显示热脱附过程明显分为两个阶段,DTG曲线中出现两个明显的脱附峰,彼此分离。环己烷在silicalite-1上只存在一种脱附过程,DTG曲线只出现一个脱附峰。从环戊烷和环己烷的热脱附曲线中也可看出,随着吸附量的增加脱附峰温逐渐向高温方向偏移。
摘要:
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