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2005年  第33卷  第04期

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在热天平上采用慢速升温制备了褐煤、高挥发分烟煤和低挥发分烟煤的半焦。采用FT-Raman光谱对半焦进行了分析。半焦800 cm-1至1 800 cm-1的Raman光谱可分解为10个谱带,以表征高度无序炭材料中的典型结构。光谱和谱带的强度比都可用来描述半焦的结构特征。在600 ℃低温热解时,三种煤半焦的结构差异明显。随热解温度升至800 ℃或900 ℃,这种差别消失。褐煤中可交换的钠离子影响热解过程中的成焦反应。
摘要:
采用并流共沉淀法制备Pd/ZnO甲醇水蒸气重整制氢催化剂,考察了Pd的质量分数和还原温度对催化剂性能的影响。结果表明,当Pd质量分数为15.9%,还原温度为573 K时,催化剂有较好的甲醇转化率及二氧化碳选择性。TPR结果表明,PdO在室温下被还原为金属Pd,在440 K开始有部分ZnO被还原。XRD分析结果表明,PdZn合金是甲醇水蒸气重整反应的活性中心;在21.9%Pd/ZnO催化剂上出现了Pd2Zn合金相,导致催化剂的活性下降;反应过程中还原催化剂形成PdZn合金,其活性不如相同条件下纯氢还原的。15.9%Pd/ZnO催化剂及工业铜基催化剂的初始稳定性结果显示,在8 h内,15.9%Pd/ZnO催化剂上甲醇转化率保持在66%以上,而铜基催化剂的活性下降了14.4%。
摘要:
在较低温度和压力下,以氯化氢为共反应物或沸石分子筛为催化剂,由氨基甲酸酯与醇反应合成多种碳酸酯。氯化铵沉淀的生成或沸石分子筛对氨气的吸附,可推动反应平衡,使碳酸酯的生成达到较高收率。以氯化氢为共反应物时,反应温度为60 ℃,最高产率达58%;而以沸石分子筛为催化剂,反应温度为140 ℃时,最高产率是19%。
摘要:
经济增长和人类的可持续发展,需要廉价、可靠和环境友好的能源供给和利用,然而目前使用的主要能源,包括天然气、石油、煤炭、核能和可再生能源,以及它们的主要利用方式,并不能完全满足这种要求。现有能源系统的变革,以提高效率、消除污染物排放、减少单位能量温室气体的释放,是实现可持续发展的第一关键步骤。要真正实现可持续发展,必须在不断研究与发展的基础上,首先进行能源资源和利用技术的创新变革。以可再生资源为能源的燃料电池和氢经济,是满足可持续发展要求的零排放的能源技术中,最恰当的结合。煤炭由于其储量丰富、便宜、安全和使用期长,在这种转型过程中扮演着关键角色。煤气化与燃料电池技术和未来二氧化碳(CO2)的分离与储存技术的结合,可以实现零排放。煤炭利用技术也将提高可再生能源,特别是生物质和废弃物,在可持续能源中的比例和重要性。
摘要:
以不同特性煤浆的炉内燃烧固体残留物为研究对象,对取自炉内不同部位及沉积于硅碳棒和灰污探针上的典型燃烧灰的化学成分、矿物组成、元素分布及微观结构等进行分析研究。结果表明,水煤浆灰样中含Al、Fe、Ca的化合物和矿物的质量分数高于黑液浆,Na、K、S、Cl的情况与此相反。Fe的富集是造成水煤浆沾污结渣的根本原因。Na和Fe是引起黑液浆沾污结渣的主要矿物元素,Na的作用比Fe更大。黑液浆灰样中含有大量的霞石和硫酸钠等低熔融温度富钠化合物,Na是引起沾污结渣的根源。微观分析结果与实际燃烧状况是一致的,黑液浆结渣特性强于水煤浆,并且二者的灰沉积机理是不同的。
摘要:
利用色谱-质谱联用技术测定了神木煤镜质组和惰质组在不同热解条件下焦油的组成,考察了显微组分类型和反应气氛对苯类、酚类、萘类、含氧杂环和多环芳烃类化合物产率的影响。结果表明,惰质组和镜质组焦油在组成和长链烃类、芳烃、含氧杂环和多环芳烃的相对质量分数方面存在很大差异。镜质组焦油中长链烃类的种类和相对质量分数较高,惰质组焦油中芳烃、含氧杂环和多环芳烃的种类和相对质量分数较高,反映了镜质组显微组分芳香度较低以及烷基侧链长和多以及惰质组稠环芳烃结构多和芳环缩聚程度高的特点。加氢热解比热解有较高的焦油收率,随氢气压力的增加,焦油的收率大幅度增加。镜质组和惰质组热解和加氢热解焦油组成和相对质量分数的差异反映了热解过程中氢气的加氢稳定化作用和加氢裂解作用。
摘要:
以河北开滦矿区晚古生代煤及其洗选产品为研究对象,运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和逐级化学提取的方法,对稀土元素的质量分数及其在洗选过程中的迁移和分配特征进行了研究。结果表明,开滦矿区煤中稀土元素没有明显富集;稀土元素在入洗原煤及其洗选产品中,以煤泥中质量分数最高,尾煤次之,在尾煤和煤泥中均相对富集;稀土元素在精煤中的质量分数最低;同原煤相比,中煤的稀土元素质量分数没有明显变化。原煤及其洗选的4种产品中的稀土元素分配模式基本相同,主要差别是质量分数的不同。稀土元素在洗选过程中的分配行为和赋存状态主要受控于黏土矿物,其次是有机质。
摘要:
研究了壬基酚聚氧乙烯醚型添加剂的聚合度对变质程度不同的8种煤所制得的水煤浆浆体性质的影响规律。结果表明,壬基酚聚氧乙烯醚添加剂的聚合度对于8种煤所制得的水煤浆的成浆性、流变性以及静态稳定性均有一定的影响,存在一最佳范围。研究还发现,用壬基酚聚氧乙烯醚型添加剂制备水煤浆时,该添加剂的作用与煤的分析基水分质量分数、丝质组分质量分数以及孔体积之间存在着相关性。
摘要:
利用热重-质谱联用技术对焦炭在甲烷气氛下的热行为及气体逸出情况进行了初步研究。考察了温度、停留时间、甲烷体积分数及流量、焦炭品质等因素对焦炭增重的影响,同时对焦炭在甲烷气氛下及惰性气氛下加热时的气体逸出情况进行了分析。结果表明,在实验进行的时间范围内焦炭的增重随着温度的升高、停留时间的增长、甲烷体积分数的提高而增加;实验采用的两种气体流量对焦炭增重影响不大;焦炭品质越差,增重程度越明显。质谱分析的结果表明,焦炭在惰性气氛下加热时的失重主要是由于CO2和H2O的逸出引起的;甲烷在焦炭存在下800 ℃以后开始分解析出H2,在恒温停留阶段H2的逸出速率变化不大,同时焦炭的质量增加,说明甲烷分解成碳和氢气。焦炭对甲烷的分解存在一定的催化作用。
摘要:
以不同的IL(ionic liquid)/油质量比,采用[BMIM][Cu2Cl3]([BMIM]=1-butyl-3-methylimidazolium)对模型汽油和商品汽油进行单步和多步萃取脱硫实验;并合成几种具有不同阴离子和阳离子结构的离子液体,评价和比较了离子液体对商品汽油的萃取脱硫性能的影响。实验结果表明,具有较好的水稳定性和常温流动性的[BMIM] [Cu2Cl3]离子液体硫容较高,在IL/油质量比为1∶3时,经多步萃取后,油品中的硫质量分数降至20×10-6~30×10-6,累计脱硫率超过95%。汽油中其他组分对脱硫效果影响很小。[BMIM][Cu2Cl3]与汽油形成稳定的两相系统,分离方便。离子液体脱硫能力可以通过四氯化碳反萃取完全恢复。
摘要:
在自制的微反-色谱装置上,进行了单体烯烃和催化裂化汽油在不同条件下的催化裂化反应实验。对单体烯烃的裂化反应规律和汽油中的烯烃在半再生催化剂和待生催化剂上的催化裂化反应规律进行对比分析。结果表明,单体烯烃反应中,C6及C6以下的烯烃主要发生骨架异构和双键异构反应,氢转移和直接裂化反应发生的较少。C7以上的烯烃95%以上发生转化,高温下直接裂化生成C3、C4,氢转移和异构化比率较大。汽油中的烯烃转化主要集中在C7以上,烯烃之间存在一定的交互作用,单体烯烃的催化裂化反应规律可以初步预测汽油中烯烃的转化。催化剂上的结焦类型对汽油中的烯烃的转化方式没有影响。
摘要:
利用连续式小型提升管催化裂化实验装置,研究了重油催化裂化过程中热裂化反应和二次反应的特点;考察了反应温度、剂油比和油气停留时间对热裂化和二次反应(氢转移和异构化反应)的影响;给出了不同反应条件下催化裂化过程中的过裂化点,考察了过裂化点前后热裂化反应在催化裂化过程中所占比例及氢转移和异构化反应的变化。结果表明,降低反应温度,缩短停留时间,增加剂油比可以抑制催化裂化过程中不利的热裂化反应,有利于氢转移和异构化反应的发生;在由反应温度、剂油比和停留时间引起的过裂化点前后,热裂化、氢转移和异构化反应表现出各自的变化特点。
摘要:
对催化裂化装置(FCCU)沉降器内结焦的微观结构进行分析,结果表明,结焦形态主要有4种,丝状焦、滴状焦、块状焦和颗粒状焦。各种结焦形态的成因机理不同,微观结构及生长过程也不同。丝状焦是由铁、镍金属元素催化烃类气体,以及易生焦物发生脱氢缩合反应,以催化剂颗粒形成结焦中心并逐渐长大形成细丝状焦炭;滴状焦是由稠环芳烃脱氢缩合反应而生成,高沸点未汽化油滴黏附在催化剂颗粒或器壁表面形成“焦核”,即由重芳烃、胶质、沥青质脱氢缩合反应和二烯烃聚合环化反应而生成的;块状焦是高沸点未汽化油滴相互溶解后,再脱氢缩合反应或聚合环化反应而形成的结焦;颗粒状焦是油气在气相中脱氢缩合反应或聚合环化反应形成的微小结焦颗粒相互团聚形成的颗粒簇。催化裂化装置沉降器内的结焦一般是上述几种结焦过程的组合,是催化结焦和非催化结焦过程共同作用的结果。
摘要:
在热重分析仪上,研究了生物质焦的制备条件对其燃烧反应特性的影响。生物质焦由闪速裂解技术制得,裂解温度为 748 K、773 K和823 K;原料含水质量分数为0、7.0%和11.3%。研究发现,生物质焦中挥发性物质的质量分数和H/C质量比随裂解温度的增加而降低,其燃烧反应性随裂解温度的增加而降低;与高裂解温度条件下制得的生物质焦相比,低裂解温度条件下制得的生物质焦具有较高的反应活化能和对燃烧温度更敏感。原料含水量对生物质焦的燃烧反应特性影响很小;但对高裂解温度条件下制得的生物质焦中的挥发性组分含量有较大的影响。简化的生物质焦本征燃烧反应幂函数动力学模型可以很好地描述其燃烧行为。
摘要:
采用电感耦合等离子体发射光谱仪,研究了生物质气化发电厂灰渣中元素As、Al、Br、Ca、Cd、Cl、Cr、Cu、F、Fe、Ga、K、Mg、Mn、Na、Ni、P、Pb、S、Si、Sr、Ti、Zn在气化器底灰、淋洗器灰和旋风分离器灰中的质量分数,并分析了这些元素在不同粒径3种灰渣中的分布规律。结果表明,大部分极易挥发的元素,如卤族元素、碱金属元素主要在淋洗器中存在,表明了它们在飞灰颗粒中的富集。旋风分离器灰在灰渣中所占比例为10%左右,以粗灰为主,灰中Fe、Si、Ni、Pb、Zn、Cr、Cd为多;表明了此灰中重金属元素积累。在气化炉底灰中以K、S、Mn、Cu为主。元素随颗粒物粒径大小和元素性质的不同,呈现不同的富集规律。
摘要:
利用吸附曲线和漫反射红外光谱(DRIFTS)研究了150 ℃SO2和NO在Na-γ-Al2O3上的吸附行为。吸附实验在固定床反应器内进行,原料气体积组成为NO (0.1%)、 SO2 (0.51%)、O2 (4.5%)、Ar平衡。研究表明,150 ℃不论气相中是否有氧,Na-γ-Al2O3均能单独吸附SO2或NO,Na-γ-Al2O3单独吸附SO2时,观察不到有SO42-生成,Na-γ- Al2O3单独吸附NO时,NO吸附量较少,有微量NO2(或表面硝酸盐)生成;Na-γ- Al2O3均能同时吸附SO2和NO,SO2和NO在Na-γ- Al2O3上吸附时相互作用,NO促进SO2氧化生成SO42-,SO2吸附量增加,SO2促进NO氧化转化,SO2也促使NO2脱附。气相氧促进了SO2和NO在Na-γ- Al2O3上的吸附以及SO2和NO的相互作用。
摘要:
利用大型流化床制得了适用于脱除烟道气中二氧化硫的不定形活性焦AC-A,并对其进行了特性分析,在固定床上考察了不同条件下脱除SO2的性能。与硫容相近的商业活性焦AC-B的脱硫性能对比,发现其脱硫性能较好。实验结果表明,在烟气中的二氧化硫的体积分数为0.05%~0.12%,反应温度为80 ℃~100 ℃,空速(GHSV)为1 200 h-1,O2的体积分数为6%,水蒸气为10%的情况下,活性焦AC-A保持SO2脱除率在90%以上达5 h。再生循环脱硫实验表明,活性焦AC-A具有良好的再生脱硫活性。
摘要:
碱式碳酸锌在不同焙烧温度下制得的纳米ZnO具有六方晶系纤锌矿结构,平均粒径为15.4 nm、19.1 nm、22.9 nm和33 nm,以其为脱硫剂,对H2S室温脱硫性能进行了研究。利用XRD和XPS技术对脱硫反应前后的样品进行了表征。实验结果表明,纳米ZnO的脱硫性能随粒径的增大而降低,常温、常压下,260 ℃焙烧的纳米ZnO对H2S有高的去除率,并且H2S可选择性地被氧化为单质硫。
摘要:
采用浸渍法制备了硅藻土负载的杂多化合物催化剂PMo9V2Nb1/K,利用TPR、IR、TPD和微反技术研究了催化剂的表面酸性、乙烷化学吸附和氧化反应性能。结果表明,含铌的PMo9V2Nb1/K催化剂仍保持着Keggin形杂多酸的化学构造,晶格氧的活泼性明显提高,B酸强度和酸量均有所降低;乙烷分子主要通过H原子吸附在Lewis碱位V—O—Mo和Nb—O—Mo的桥氧上,吸附在Nb—O—Mo桥氧上的乙烷易发生解离吸附,并与邻近的表面氧发生反应生成乙酸或乙醛;在240 ℃,0.4 MPa和2 000 h-1下,乙烷的摩尔转化率为22.5%,产物乙酸和乙醛的总选择性达90.8%。
摘要:
采用添加表面活性剂两步沉淀法制备了具有高表面铜相对浓度的超细甲醇合成催化剂。以组成为H2/CO/CO2/N2=66/27/3/4(体积比)的原料气对催化剂进行了活性评价。结果表明,该催化剂比传统并流沉淀法制备的铜基催化剂活性提高47.9%,比两步沉淀法和添加表面活性剂并流沉淀法制备的铜基催化剂活性分别提高9.3%和16.8%。利用SEM、XRD及XPS方法对催化剂的结构、形貌和表面金属组成进行了表征。
摘要:
以二苯并噻吩(DBT)为含硫模型化合物, 在高压滴流床反应装置中,考察了工业NiW/Al2O3催化剂(RN-10)的加氢脱硫(HDS)动力学规律,研究了氢分压(1.5 MPa~4.5 MPa)、氢油体积比(150~700)、液体质量空速(15 h-1~60 h-1)、反应温度(280 ℃~380 ℃)等对DBT的HDS反应结果的影响。结果表明,当氢分压和氢油体积比较大时,两者变化对DBT的转化率基本无影响;温度对DBT的转化率影响较大,提高温度可有效提高DBT的转化率,随着温度的升高,DBT转化率的增加逐渐变缓。采用2级平推流反应动力学模型对不同温度实验数据进行了拟合,求得了不同温度的表观反应速率常数,模型的相关系数>0.989。活化能计算结果表明,RN-10催化剂在高反应温度区(>330 ℃)的DBT的HDS活化能明显低于较低温度时的活化能,分别为13.4 kJ/mol和121.4 kJ/mol。对于RN-10催化剂,不可单纯地通过提高反应温度来大幅度提高HDS转化率。
摘要:
以X射线光电子能谱(XPS)对废轮胎回转窑中试热解炭表面组分进行实验分析,研究热解炭本体与表面的异同,热解温度、热解炭粒径的影响。与商用炭黒比较,废轮胎热解炭本体中含有更多的Zn、Si、S、Mg等杂质元素,各组分与热解温度没有大的相关性;热解炭表面在热解过程中形成了一吸附沉积层,表面层中杂元素的质量分数极低;低于500℃时,热解不完全,吸附沉积物较少。热解炭按粒径存在一定分布,粒度<0.074 mm的粉末状热解炭来自表面磨损脱落的粉末,各种杂元素的质量分数很低;Zn元素的相对质量分数随热解炭粒径的减小而减少。对热解炭进行深度剖析发现,吸附层是极薄的,表面层对本体的影响是极小的;定量分析结果表明,以C质量分数为100,则O为4~6,S、N约为1,Zn小于0.6,而商用炭黑中S约为0.3,不含N、Zn。
摘要:
煤通过Fischer-Tropsch (F-T)合成可得到十六烷值高、硫和芳香烃质量分数极低的F-T柴油。研究分析了未作改动的单缸直喷式柴油机燃用F-T柴油时的燃烧和排放特性。结果表明,与燃用0号柴油相比,燃用F-T柴油时的滞燃期平均缩短18.7%,预混燃烧放热峰值降低26.8%,扩散燃烧放热峰值较高,燃烧持续期相当。燃用F-T柴油时的最高燃烧压力略低,最大压力升高率显著下降,机械损失和燃烧噪音较小,燃油消耗率和热效率都得到显著改善。燃用F-T柴油可同时降低CO、HC、NOx和炭烟排放,其中NOx和炭烟分别平均降低16.7%和40.3%。研究表明,F-T柴油是柴油机良好的清洁代用燃料。
摘要:
通过化学反应动力学机理,计算了塑料热解气在绝热燃烧反应体系中多环芳烃PAHs的生成情况。研究结果表明,在同样的反应温度下,随着燃烧摩尔比的增加,体系的反应不完全性加剧,同时PAHs生成峰值显著增加;在同样的燃烧摩尔比下,提高燃烧温度可以减小体系反应的不完全性,反应体系中PAHs生成峰值出现的时间均逐渐提前,同时其生成量也逐渐增大,随着反应温度的提高,生成PAHs的峰值幅度显著减小;在同样的反应体系温度和燃烧摩尔比下,纸张PAHs生成量比塑料和织物生成量小得多,而塑料和织物的PAHs生成量相当。
摘要:
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