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2011年  第39卷  第07期

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摘要:
 结合兖州煤的工业分析与元素分析及13C CP/MAS NMR实验结果构建了其大分子结构模型;芳香化合物以苯为主;脂肪结构以脂肪侧链、环烷烃和氢化芳环的形式存在,且甲基、亚甲基和次甲基的含量相当;17个氧原子分别以羧基、羰基与羟基型式存在;三个氮原子分别以吡啶与吡咯的形式存在;五个硫原子以噻吩型硫的型式存在。采用分子力学(MM)和分子动力学(MD)对兖州原煤化学结构模型进行能量最小化模拟,显示稳定大分子结构的主要能量按大小排序依次为范德华能、键扭转能、键角能与键伸缩能;分子内芳香层片之间的π-π相互作用,使其以近似平行的方式排列。量子化学半经验方法(AM1)模拟结果表明,羰基碳原子相连的C-C键的活性比较高;模型中与S相连的C原子、边缘C原子都有较多的负电荷,易于发生氧化反应,而芳香碳原子所带电荷较少,稳定性很高。
摘要:
以吉林省桦甸油页岩为研究对象,采用电感耦合等离子质谱(ICP-MS)和化学逐级提取方法相结合,对油页岩中稀土元素的分布特征以及油页岩中稀土元素的赋存状态进行研究。结果表明,相对于中国煤,桦甸油页岩表现为轻稀土元素富集程度高于重稀土元素。油页岩中稀土元素与陆源碎屑岩关系密切,且陆源物质的供应相对比较稳定。轻重稀土间分馏明显,属于轻稀土中度富集型。稀土元素主要赋存在矿物质中(硫化物结合态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态及硅铝化合物结合态),硫化物结合态更倾向于对轻稀土元素的富集而碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态及硅铝酸盐结合态则倾向于对重稀土元素的富集。可交换态和有机质中稀土元素含量甚微。不同的沉积环境对不同的物质中的稀土元素的分馏效应不同。
摘要:
 利用固定床反应器研究了煤焦吸附和还原NO的动力学,分析了热解温度(500℃~900℃)和矿物质对煤焦脱除NO的影响。结果表明,在程序升温反应(TPR)和等温反应中,随着温度的升高(30℃~600℃),煤焦-NO经历了从化学吸附到还原反应的转变。低温时煤焦脱除NO的动力学符合Elovich方程,原煤焦的起始吸附速率随着温度的升高而增大,脱灰煤焦的起始吸附速率先增大后减小,等温吸附过程中煤焦的活化能随着吸附量的增大而增大。随着热解温度的升高,TPR中煤焦的NO转化率降低,等温还原反应的速率常数减小,高温热解导致煤焦脱除NO的活性降低。矿物质对煤焦-NO的吸附和还原反应存在催化作用。
摘要:
以中温煤沥青为原料,经冷冻粉碎后制得具有一定粒径级配的煤沥青粉,加入适量分散剂和水在高速搅拌下制备煤沥青水浆。结果表明,JL-C01中裂乳化剂是制备煤沥青水浆的优良分散剂,在此基础上进一步考察了分散剂用量及浆体浓度对煤沥青成浆性、煤沥青水浆流变性及稳定性的影响。结果表明,最大成浆浓度为70%;在分散剂用量相同的条件下,煤沥青水浆的表观黏度随浆体浓度的增大呈先减小后增大趋势;不同浓度煤沥青水浆的表观黏度均随剪切速率的增加而呈下降趋势;同一剪切速率下,表观黏度随煤沥青水浆浓度的增大而增加,煤沥青水浆属于假塑性流体,当煤沥青水浆浓度为69%时其流变性最佳。分散剂用量相同时,煤沥青水浆的稳定性随浆体浓度的增大呈下降趋势,浆体浓度达到70%时,稳定天数可达21d。参照水煤浆标准GB/T18856-2002,对煤沥青水浆进行了分析,所测项目中低位发热量达水煤浆Ⅰ级标准、灰分达水煤浆Ⅰ级标准、硫分达水煤浆Ⅱ级标准、挥发分达水煤浆Ⅰ级标准。
摘要:
选用经酸洗法脱灰的煤和秸秆制得实验样品。采用TG/DTG/DTA技术研究了不同秸秆含量下碱金属钾对秸秆与煤混合燃烧特性的影响。研究结果表明,KOH促进脱灰煤和脱灰混合样品的着火燃烧,使其最大燃烧速率温度及燃尽温度降低,但提高了脱灰秸秆的着火温度。秸秆混煤燃烧反应符合一级反应模型,KOH的添加对混煤燃烧具有催化作用,使混合燃烧反应活化能降低10kJ/mol。
摘要:
将强酸性阳离子交换树脂加入塔尔油脂肪酸和甲醇混合液中,并在超声波辐射辅助下得到生物柴油,对生物柴油的制备工艺和性能进行研究,同时建立动力学模型。结果表明,超声波辐射的辅助强化,能有效提高生物柴油的得率;在反应温度65℃、反应时间1h、甲醇与TOFA摩尔比为10∶1、脱水剂用量为TOFA6%、树脂NKC-9用量为TOFA40%的最佳工艺条件下,反应平衡常数可达11.18,生物柴油得率为90.0%。建立的动力学模型补充了超声波辐射辅助酯化反应动力学参数,并用此模型解释了各工艺参数呈现的规律。以廉价的制浆黑液回收物塔尔油脂肪酸为原料制备生物柴油,能有效地降低生物柴油价格,提高其市场竞争力,实现塔尔油高附加值利用,具有良好的发展前景。
摘要:
采用共沉淀法制备了一系列 CuO/SiO2 催化剂,进行草酸二甲酯气相加氢活性评价,分别考察了不同沉淀剂(Na2CO3、NH3·H2O、NaOH)、催化剂组成以及反应工艺条件对加氢性能的影响。采用N2 吸附脱附、N2O吸附、XRD、TG热重分析、H2-TPR等手段对催化剂进行表征。结果表明,草酸二甲酯加氢反应活性与Cu0有关,提高铜比表面积有利于提高加氢活性。采用以NaOH沉淀剂制备的CuO质量分数为50%的CuO/SiO2催化剂,在200℃、2MPa、0.07h-1和氢酯摩尔比为100时,草酸二甲酯转化率可达 98%,乙二醇选择性87%,且催化剂表现出较好的稳定性。
摘要:
 以拟薄水铝石、丝光沸石为原料制备载体AM,采用浸渍-化学还原法制备了不同Pt含量的Ni-Pt-B/AM非晶态合金催化剂,并运用XRD、ESEM、BET、ICP、XPS和H2-TPR等手段对催化剂进行表征。以苯加氢制环己烷反应为探针,考察了微量Pt对Ni-B/AM非晶态合金催化剂加氢活性及稳定性的影响。结果表明,Ni-B/AM催化剂中添加微量Pt会使Ni-B颗粒细化,并促进NiO的还原,显著提高催化剂的加氢活性。与Ni-B/AM催化剂相比,在反应温度110℃、Ni/Pt摩尔比为150∶1.0时,Ni-Pt-B/AM催化剂苯加氢活性提高了82.4%。添加Pt的Ni-Pt-B/AM催化剂具有更高的抗硫性及热稳定性。
摘要:
为观察C4烯烃转化制丙烯过程中影响催化剂稳定性的因素,对经历不同反应时间(即新鲜、反应48h、反应650h、反应650h后再生和再生后再进行反应48h)的系列ZSM-5分子筛催化剂进行了表征。结果表明,经历长期反应后,催化剂微孔体积和BJH吸附累积孔体积明显降低;再生后,孔体积可以恢复到新鲜催化剂的初始值。与此同时,NH3-TPD酸量不仅降低,而且再生后也不能得到恢复。与高温水蒸气处理的催化剂相比较,27Al MAS NMR表征结果说明,积炭因素对催化剂孔体积的影响可通过再生消除,而分子筛骨架铝丢失和分子筛晶胞参数的降低对催化剂酸量的持续减少起主要作用。长期在高温水蒸气条件下运行后,催化剂酸量可维持在一定水平,使催化剂长期稳定运行成为可能。
摘要:
在空气气氛中由钼酸铵和LaHY分子筛固相反应制备了MoO3-LaHY催化剂,用XRD和NH3-TPD对其进行了表征,并以二苯并噻吩/正癸烷溶液为模型反应物(二苯并噻吩的质量分数为0.6%),评价了MoO3-LaHY的加氢脱硫催化性能。结果表明,在520℃下进行固相反应制备催化剂时,4.36%的Mo物种可借助固相反应进入到分子筛的体相形成单相复合体nMoOx·LaHY,剩余的Mo物种仍以MoO3的形式分散在分子筛外表面。由于单相复合体的形成,催化剂的晶胞参数增大,酸量有所下降。硫化处理后得到的硫化态MoO3-LaHY催化剂在310℃、4.0MPa、反应空速为20h-1的条件下进行加氢脱硫时,二苯并噻吩转化率达到了86.74%。随固相反应温度的升高,所制备的催化剂中Mo物种进入LaHY体相中的量有所增大,但其硫化态催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫活性的变化幅度并不大。
摘要:
 实验采用等体积浸渍法制备了系列Pd/γ-Al2O3催化剂。采用模拟实验装置并结合XRD、N2吸/脱附、TEM、H2-TPR和SEM-MAPS等手段对催化剂的组成及结构进行了表征,系统地考察了各催化剂对燃煤烟气中PAHs的催化氧化性能。结果表明,催化剂对烟气中PAHs排放总量的氧化效率为67.3%~93.5%,且烟气中PAHs的转化率随着Pd负载量的增加而提高;而催化剂的氧化性能随着PAHs环数(3~6)的增加而提高,对烟气中各PAHs排放毒性当量去除率超过90%。其中,Pd负载量为0.2%、催化剂焙烧温度为600℃条件下制备的催化剂具有最佳的PAHs消除性能,PAHs的氧化效率可达93.5%。
摘要:
制备了不同Ni/Al原子比的NiAl类水滑石样品,焙烧获得NiAl复合氧化物,用于N2O分解反应,研究了NiAl复合氧化物组成对催化活性的影响。在活性较高的NiAl复合氧化物表面浸渍碱金属碳酸盐溶液,制备改性NiAl复合氧化物,考察了碱金属类型(Na、K、Cs)和钾前驱物(K2CO3、K2C2O4、CH3COOK、KNO3)对改性催化剂活性的影响。用XRD、ICP-AES、FT-IR、BET、H2-TPR、XPS技术表征了催化剂的组成结构。结果表明,Ni/Al原子比为2.7的NiAl复合氧化物催化活性较高;Na、K、Cs碳酸盐改性NiAl复合氧化物均提高了催化剂活性,其中K的助剂效应最强。钾前驱物对K改性NiAl复合氧化物的催化活性有显著影响,其中碳酸钾、醋酸钾、草酸钾的加入明显提高了改性催化剂的催化活性,而加入硝酸钾反而降低了催化剂活性。
摘要:
以TiO2和K2CO3为原料,采用固相法合成K/Ti比不同的钛酸钾催化剂。利用XRD和SEM对催化剂结构进行表征,并通过程序升温反应(TPR)对催化剂活性进行评估。结果表明,K2Ti2O5在850℃达到较好的结晶度,分别以CH3COOK、KNO3及K2CO3作为K前驱体时,制备出的K2Ti2O5结晶程度基本一致;K/Ti比较高的K2Ti2O5可明显降低碳黑颗粒氧化温度,最低起燃温度为280℃,且K2Ti2O5比担载贵金属Pt催化剂的碳黑氧化催化活性更高。