摘要: 对伊敏褐煤的原煤和脱灰煤进行了红外光谱分析，并通过分段分峰拟合分析了脱灰前后伊敏煤结构的变化。结果表明，脱灰处理对煤中有机结构会产生一定影响。对脂氢和羟基氢键有机结构影响较小，脱灰后，脂氢结构中CH2 不对称伸缩振动没有变化，CH伸缩振动明显减少，而CH2 对称伸缩振动和CH3 不对称伸缩振动略有增加；羟基氢键结构中羟基N羟基、自缔合羟基氢键以及羟基π氢键的强度有所降低，而环氢键和羟基醚氢键的吸收强度有所增加；对芳香结构和含氧官能团的影响较大，芳香结构由原煤中的苯环三取代占主导地位转变为脱灰煤中的苯环三和四取代；含氧官能团中烷基醚和脂肪羧酸脱灰后吸收峰的强度明显减弱，这是由于水解反应导致的，而酚羟基和羧酸脱灰后吸收强度明显增强。
摘要: 用手选富集与离心分离相结合的方法，从两种全硫含量相近的新西兰煤（NXL；St，ad =1.84%）和山西煤（SX；St，ad =1.80%）中分离出高纯度镜质组。在高纯Ar气氛下，分别制备了300、500、700和1 000 ℃下的镜质组焦。用FT-IR研究了两种镜质组中的脂肪氢、芳香氢随温度的变化，结果表明，SX镜质组中脂肪氢的相对含量较高，在热解过程中活性高于同温度下的NXL镜质组；两种镜质组中的脂肪氢相对含量都随温度升高而降低，温度高于500 ℃时，SX镜质组中脂肪氢相对含量基本不变，当温度高于700 ℃时，NXL镜质组中的脂肪氢相对含量基本保持不变；热解过程芳香氢都表现出先增大后减小的趋势。用XPS研究了镜质组中的有机硫含量及形态随温度的变化，结果表明，SX镜质组中易分解的有机硫化物较多，在300 ℃以下即可分解完全；NXL镜质组中的有机硫化物分解完全在700 ℃左右，两种镜质组中的噻吩类硫的含量都随热解温度的升高而增加，砜类硫的含量随热解温度的升高而降低。
摘要: 利用程序升温热解反应系统，研究了煤中不同形态汞的析出温度，通过积分各析出温度下汞的总析出量来分析各赋存形态的汞所占比例，同时研究了添加CaCl2 后抑制煤热解过程中汞析出的机理。结果表明，实验所选煤中汞主要存在三种赋存形态，其析出温度点分别在220、300和400 ℃；其中，300 ℃析出的汞所占比例最高，为54.18%，从析出温度分析该部分汞主要以HgS的形式赋存。添加CaCl2 对第一和第三赋存形态的汞析出具有抑制作用，改变了其析出温度，对第二赋存形态的汞析出几乎无影响，添加后使得汞析出温度更为集中；抑制析出的主要原因是氧化吸附，添加CaCl2 对汞总析出量基本无影响。
摘要: 通过对锡盟褐煤进行涵盖高、中、低完整温度段的裂解提质，研究了裂解过程对煤质特性、成浆浓度、浆体流变特性以及稳定性的影响。对锡盟褐煤在隔绝空气条件下裂解，测量不同浓度浆体的黏度，并对剪切速率和表观黏度进行拟合得到不同浆体不同浓度的流变特性曲线，根据国标规定方法测量浆体的实际浓度以及浆体稳定性。并从裂解过程中样品表面官能团和孔隙结构变化角度分析裂解对锡盟原煤及半焦成浆特性的作用机理。实验结果表明，裂解过程可以减少样品中的含氧官能团，降低其亲水性，有利于成浆浓度的提高，成浆浓度随裂解温度的升高呈现先增大后减小的变化趋势，但是裂解对浆体的稳定性有负面影响。随裂解温度的提高，含氧官能团的分解导致半焦的孔隙结构发生显著变化，平均孔径先减小后增大，比表面积和孔容积呈先增大后减小趋势。
摘要: 以Al2 O3 为惰性载体，利用共沉淀法制备了CeO2 -Fe2 O3 -Al2 O3 复合载氧体，并对载氧体进行了XRD、SEM表征。在固定床反应器中，考察了程序升温、恒温、多循环等操作条件下，载氧体对甲烷部分氧化重整的反应性能。程序升温实验结果表明，在相同温度下，CeO2 含量为30%的载氧体与不含CeO2 的载氧体对比，CH4 转化率、H2 和CO选择性均提高。在恒温实验中，含有CeO2 的两种载氧体，CH4 转化率、H2 和CO选择性上也都明显高于不含CeO2 的载氧体，当反应时间小于1 200 s时，无积炭发生。三种载氧体经过15次循环后，CeO2 含量为30%的载氧体表现出最佳的循环特性。多循环实验中，当反应温度850 ℃、反应时间945 s时，CH4 最大转化率达到91.53%、H2 的最大选择性达到86.36%、CO的最大选择性达到85.12%、H2 与CO的最佳平均物质的量比为2.03。XRD谱图显示，经过多次循环后，三种载氧体的物相没有发生变化，载氧体表现出了很好的稳定性能。
摘要: 考察了煤灰/K2 CO3 /Fe2 O3 及其之间的相互作用对酸洗无烟煤燃点和燃烧速率的影响。不同温度下制备的煤灰显示了不一样的性质（如化学组成、颜色和形貌）。脱矿无烟煤（负载和非负载催化剂）的燃烧反应性测试在热重分析仪（TG-DTG）中完成，结果表明，煤灰本身对酸洗无烟煤的燃点几乎没有影响，而高温下制备的煤灰能够明显提高酸洗无烟煤的燃烧速率。当煤灰和K2 CO3 或者Fe2 O3 的混合物加入酸洗无烟煤中作为燃烧催化剂时，可以看出与单独使用K2 CO3 或 Fe2 O3 相比，煤灰的加入明显导致酸洗煤的燃烧速率下降，而对其燃点影响不大。同样，K2 CO3 和 Fe2 O3 之间的相互作用也能够对酸洗无烟煤的燃烧速率产生负面影响。
摘要: 在固定床中考察了不同温度下神府煤焦催化热解中K2 CO3 的转变形态，以及在TG-DSC分析仪上研究了K2 CO3 添加方式和粒径对其气化速率的影响。结果表明，随着气化温度的升高，催化剂的添加方式对煤焦气化反应速率的影响减弱；对热解残渣的SEM/EDX谱图显示，随着温度升高，K催化剂在煤焦中能展现更好的分散性；在热解过程中，煤焦中的碳通过与K2 CO3 反应释放出CO2 和CO，生成的气体量与温度相关；在较低温度650 ℃下，不同粒径对气化效果影响差别较大，粒径越小气化反应性越好。K2 CO3 的流动性随着温度升高而增强，催化活性也越强；低于700 ℃时，要考虑添加方式对气化反应性的影响。
摘要: 利用TG-FTIR对松木屑、褐煤及其混合物的共气化过程及气化产物进行了分析，研究了掺混比例、升温速率以及反应气氛对共气化过程的影响。结果表明，松木屑加入后提高了试样的反应活性，随松木屑比例增加，气化失重速率逐渐降低，CO的开始析出温度及析出峰面积A CO 呈降低趋势；较低的升温速率有利于CO和CH4 的析出，随着升温速率的增加，DTG曲线向高温侧移动，最大失重速率显著增加，褐煤热解对应的峰逐渐消失；CO2 气氛对挥发分析出阶段的失重行为影响不明显；空气气氛时挥发分析出阶段的两个失重峰分别对应挥发分的燃烧和固定碳燃烧，该气氛下没有明显的焦炭气化阶段。
摘要: 为了研究稠油不同组分的特征及其相互作用，利用柱层色谱分离法、傅里叶红外光谱、差示扫描量热法（DSC）和偏光显微分析等表征方法及手段，对采自玉门油田的稠油样品进行了组分分离、分析，并对饱和烃组分结蜡行为的影响进行了研究。结果表明，稠油各组分相互作用可以有效抑制蜡晶的析出。饱和烃组分（A1 ）中分别加入其他不同极性组分后，其结蜡行为与原油原始状态差异较大；A1 的析蜡点、析蜡峰温和析蜡量均有所降低。偏光显微分析发现胶质沥青质组分使A1 冷却结晶时的蜡晶颗粒数增多，尺寸相对减小，可以减弱蜡晶之间的联结强度，削弱蜡晶缔合而形成大块蜡晶聚集体的倾向。
摘要: 利用静态实验，研究了在正戊烷溶剂中，大港沥青质对卟啉钒模型化合物的吸附动力学，并对吸附机理进行了探讨。通过对吸附卟啉钒化合物前后的大港沥青质进行FT-ICR MS和元素（C/H/N/O）分析，发现大港沥青质上吸附了一定量的卟啉钒化合物。沥青质对卟啉钒的吸附过程受到沥青质的加入量（0.010 0和0.020 0 g）、戊烷溶液中初始卟啉钒的浓度（10和15 μg/mL）以及吸附温度（15、20和25 ℃）等因素的影响。分别采用拟一级、拟二级、Elovich和粒子内扩散等方程对实验数据进行了拟合，结果发现沥青质对卟啉钒的吸附符合拟二级动力学方程。
摘要: 两步法合成了吗啉阴离子型碱性离子液体1-丁基-3-甲基吗啉盐Im，经 1 H-NMR和FT-IR分析确认了离子液体中间体的结构，并通过阴离子交换得到碱性离子液体，对该离子液体在酯交换制备生物柴油反应中的催化性能进行了研究。结果表明，该碱性离子液体Im具有较高的酯交换催化活性，在60 ℃、催化剂用量为3%、醇油物质的量比为6.5：1.0、反应2 h的条件下，产物脂肪酸甲酯（FAME）含量可达95.80%。而且该离子液体的催化稳定性较好，重复使用5次后仍有较高的催化活性。
摘要: 选用SAPO-11、ZSM-22两种分子筛为载体，浸渍Pt制备了Pt/SAPO-11和Pt/ZSM-22催化剂，以正庚烷为模型化合物，考察乙醇对催化剂临氢异构化反应性能的影响。并通过BET、XRD、C2 H5 OH-TPD和C2 H5 OH-FTIR等表征手段对催化剂的物化性能以及吸附反应性能和不同活性酸性位点进行了研究考察。结果表明，乙醇在临氢异构转化过程优先生成H2 O，并以H2 O的形式影响催化剂的异构化性能，催化剂异构活性与选择性随乙醇含量的增加而降低。与Pt/ZSM-22催化剂相比，Pt/SAPO-11催化剂由于有P-OH基团，表现出一定的抗含氧化物乙醇的性能。
摘要: In this research work, two 30%(Co-Mn)/TiO2 catalysts were prepared using sol-gel (catalyst A) and co-precipitation (catalyst B) methods. The activity and selectivity to C2~4 light olefins in Fischer-Tropsch synthesis (FTS) has been studied in a fixed-bed reactor under different operational conditions. These operational conditions were: temperature 220~280 ℃, and total pressure from 0.1~0.6 MPa. The optimum operating conditions were investigated after steady state. As the results shown, the catalyst A was more selective to C2~4 olefins (58.7% in 260 ℃) and catalyst B was more selective to C5+ hydrocarbons. Characterization of both catalysts was carried out by using X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and N2 adsorption-desorption measurements methods.
摘要: 以ZrO（NO3 ）2 ·2H2 O和Fe（NO3 ）3 ·9H2 O为原料，采用微波水热法制备了不同Fe2 O3 /ZrO2 物质的量比的Fe-Zr催化剂，并经K改性，研究了其催化CO加氢一步法合成低碳烯烃性能。采用XRD、SEM、TEM和N2 吸附-脱附等手段对其物相、形貌和比表面积等进行了表征。结果表明，与共沉淀法相比，微波水热制备的Fe-Zr催化剂颗粒粒径均一，具有相对较小的比表面积和较大的孔径；在CO加氢反应中，Zr助剂的添加显著改善了产物分布，Fe、Zr间适宜的相互作用和相对较大的孔径，有利于抑制CH4 的生成，提高烯烃选择性。随着Fe2 O3 /ZrO2 物质的量比的降低，Fe、Zr间相互作用逐渐增强，烯烃选择性和收率先增加后降低。当Fe2 O3 /ZrO2 物质的量比为75：25时，在340 ℃、1.5 MPa、1 000 h-1 和H2 /CO物质的量比为2的条件下，烯烷比（O/P）达4.86，总烯烃收率达62.57 g/m3 。
摘要: 采用两步晶化法制备ZSM-5/MCM-48微介孔复合分子筛，通过调变前驱体溶胶的晶化时间获得不同结构的ZSM-5/MCM-48基分子筛催化剂。采用XRD、N2 -吸附、SEM、TEM、FT-IR和Py-FTIR等手段进行表征，结果表明，前驱体溶胶的晶化时间对ZSM-5/MCM-48复合分子筛的结构和表面酸性产生重要的影响，而特定结构的复合分子筛基催化剂可以显著改变甲醇制汽油（MTG）反应的产物分布，与ZSM-5基催化剂相比显著降低了油品中芳烃和均四甲苯的含量。阐明了其催化作用机制是由于介孔结构的MCM-48对微孔结构的ZSM-5界面或表面的修饰作用。
摘要: 以γ-Al2 O3 为载体，采用等体积浸渍法制备了不同Ce含量的Ni-Ce/Al2 O3 催化剂，并考察了其浆态床CO甲烷化反应性能。借助XRD、BET、H2 -TPR及CO-TPD等对催化剂进行了表征分析，研究了催化剂的微观结构与甲烷化性能之间的关系。结果表明，助剂Ce的引入能够加强Ni物种与载体之间的相互作用、增强活性组分Ni对CO的吸附能力。随着Ce含量的升高，Ni物种在载体表面的分散度提高、Ni晶粒粒径减小，催化剂的比表面积及与载体相互作用较强的β -NiO相对含量先升后降。催化剂的浆态床甲烷化活性随Ce含量的升高呈现规律性的变化，CO转化率和CH4 时空收率先增加后略有下降，当Ce含量为4%（质量分数）时，催化剂甲烷化活性最佳。
摘要: 制备了几个不同组成的Cu-Co尖晶石型复合氧化物，用于N2 O分解反应，在活性较高的Cu0.8 Co0.2 Co2 O4 表面浸渍碱金属盐溶液，制备改性催化剂，考察了碱金属助剂类型、钾前驱物和钾负载量等对改性催化剂活性的影响。用BET、XRD、SEM、XPS等方法表征了催化剂结构。结果表明，几种碱金属碳酸盐改性Cu0.8 Co0.2 Co2 O4 的催化活性发生了显著变化，其中，K改性催化剂的活性有明显提高，而Cs的表面改性反而降低了催化剂活性；钾前驱物对K/Cu-Co的催化活性也有较大影响，其中，加入碳酸钾明显提高了催化剂的活性，而加入硝酸钾和醋酸钾反而降低了催化剂活性；有氧无水、有氧有水气氛中，400 SymbolpB@C下N2 O在碳酸钾改性催化剂0.05K/Cu0.8 Co0.2 Co2 O4 上的转化率分别达到了100%和87.6%；该催化剂在400 SymbolpB@C下的恒温反应活性和稳定性均高于未改性催化剂。
摘要: 原子X射线吸收精细结构（AXAFS）由吸收原子的外围束缚电子对出射光电子波的背散射引起，AXAFS信号与嵌入原子势能、原子间隙势能和吸收原子电子密度的分布密切相关，可以作为精确的探针来探测原子的电子化学结构。研究利用AXAFS技术，以Ni/ZnO脱硫吸附剂为研究对象，探讨了模型油在不同气体气氛下的脱硫反应机理。结果表明，在氢气气氛下、350 ℃和3.0 MPa的条件下，从Zn元素的原位AXAFS谱图中可观察到脱硫过程中Zn元素的化学态变化。根据这些结果，揭示了氢气在脱硫过程中的重要作用，阐述了原位反应条件下吸附剂中Zn元素的化学态变化。
摘要: 以氯化1-丁基-3-甲基咪唑（[BMIM]Cl）离子液体改性埃洛石为基质，以USY为主剂制备了大孔渣油催化裂化（RFCC）助剂，采用XRD、N2 吸附、SEM等手段对制备的助剂进行了表征，以济南FCC原料油为原料，以济南平衡剂为主剂在固定流化床（ACE-MODEL R+ MM）上测定了助剂的反应性能。结果表明，在助剂的制备过程中，将离子液体先嫁接到具有开放大孔管状结构的埃洛石上，有效阻止了分子筛碎屑、黏结剂等占据埃洛石的管道及其活性位，高温焙烧去除离子液体后，保留了埃洛石的大孔结构，使制得的助剂具有高的催化裂化活性和良好的汽油选择性。
