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2018年  第46卷  第12期

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论文
摘要:
以五种炼焦煤和44组配合煤为研究对象,在40 kg小焦炉环境下完成煤杯炼焦实验,以煤全组分分离所获得的煤重质组、密中质组和疏中质组收率YHCYDMCYLMC及反映煤中氢键缔合情况和脂肪链长短或支链化程度的红外光谱参数I3I4为主要指标,通过BP神经网络分析方法建立了焦炭质量预测模型,并讨论了模型的特点,分析了新模型下的成焦机理。结果表明,使用新的煤组成结构参数预测焦炭质量具有一定优势,成焦率(CR)、显微强度(MSI)、粒焦反应性(PRI)和反应后强度(PSR)的预测值和实测值有较好一致性,对y=x的拟合相关系数分别达到0.986、0.982、0.956和0.926。模型对CRMSIPRI的预测效果较好,九个预测样本的平均偏差分别为0.53%、1.58%和1.28%;但对反应后强度PSR预测效果较差,平均偏差在12.22%。研究结果为建立炼焦配煤新方法提供了良好基础。
摘要:
研究新疆淖毛湖煤(NMH)在四氢萘为溶剂条件下的加氢液化反应行为,探究了液化过程氢传递规律,并借助XRD、饱和磁化强度和扫描电镜表征手段,研究了煤液化条件下铁系催化剂的相态变化对煤液化性能的影响。结果表明,NMH煤在420℃、17 MPa就具有良好的液化效果;催化剂的活性态Fe7S8在煤液化反应初期发挥了催化作用,加氢液化后期,转变为非活性态Fe9S10和FeS;提高催化剂加氢活性并延长反应时间有利于沥青烯和前沥青烯加氢轻质化;催化剂有利于活化气相氢向煤的热解产物和溶剂转移,也有利于活化溶剂中的氢向煤的热解产物转移;溶剂对液化反应的活性氢贡献更大,约为气相氢的两倍,气相氢向溶剂传递的氢量随温度的升高、压力的增大和时间的延长变化不大,气相氢和供氢溶剂供氢与煤和沥青质向油气转化呈正相关。
摘要:
探索山西晋城煤在灰熔聚流化床气化过程中的结渣机理。采用山西晋城无烟煤,将其破碎到不同粒径,采用XRF、XRD、AFT、SEM和FactSageTM研究了煤的灰分、煤灰化学组成、矿物组成和熔融性随煤样粒径变化规律。结果发现,对于破碎到6 mm以下的晋城煤样,不同粒径子样煤灰化学组成和熔融温度差异不大;对于粉磨到0.2 mm以下的晋城煤粉样品,不同粒径子样化学组成和矿物组成存在较大差异,其中,铁含量差异最明显。AFT和SEM结果都证明, < 45 μm粒径煤粉子样煤灰熔融温度明显高于其他三种样品。FactSageTM计算得到的液相量变化规律和AFT、SEM观察结果一致,说明煤灰熔融性随粒径变化是煤灰化学成分离析造成的,而SiO2-Al2O3-Fe2O3三元相图较好地解释了晋城煤煤灰熔融性随粒径变化机理。
摘要:
以城市污泥衍生的水热污泥(SS-derived hydrochar)为对象,结合傅里叶红外光谱分析(FT-IR)、X射线荧光光谱分析(XRF)和X射线衍射分析(XRD)等对比研究了水热污泥与三种不同品阶煤(褐煤、烟煤和无烟煤)在有机/无机结构与燃料特性上的异同;同时,通过热重(TG)与偏差分析(Deviation)考察水热污泥与各阶煤在不同混合比例条件下的协同燃烧行为及其作用机制。结果表明,污泥经过水热处理后其有机结构和燃烧行为均提升至与煤相似的水平,该过程不仅改善污泥的燃烧特性,并增强其与煤之间的协同燃烧效应。水热污泥中适量的轻质组分与(碱)碱土金属能在混合燃烧过程中加速煤的失重速率,其对三种煤的促进作用可达4.4%-16.1%(褐煤)、1.9%-9.4%(烟煤)和4.8%-12.1%(无烟煤)。总体而言,水热污泥与褐煤混合而成的燃料在燃料性能上具有较大的优势,并且其混合比例以30%(水热污泥):70%(褐煤)与50%(水热污泥):50%(褐煤)为宜。
摘要:
采用silicalite-1对HY型分子筛进行修饰,得到具有核壳结构的复合分子筛HY/silicalite-1。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2的吸附-脱附及吡啶吸附红外(Py-FTIR)等手段对不同晶化时间合成的HY/silicalite-1复合分子筛进行了表征,研究了复合分子筛对纤维素水解的催化性能。结果表明,晶化时间直接影响复合分子筛的晶体生长规律和两组分的相对含量,最佳晶化时间为16-24 h,所得到的复合分子筛外貌呈核壳结构,silicalite-1附晶生长在HY型分子筛的表面;随着晶化时间的延长,复合分子筛的表面由胶浊状变为光滑,最终变为鳞片状;其B酸量先减少后增加,而L酸量则先增加后减少。其中,晶化时间为24 h的HY/silicalite-1复合分子筛B酸量最大,L酸量最小,对纤维素水解反应具有良好的催化性能,葡萄糖收率由HY型分子筛催化获得的28.0%大幅提高至45.8%。
摘要:
将Pt前驱体分别溶解于水、乙醇、丙酮、乙酸中,采用浸渍法制备了一系列成型Pt/ZSM-22催化剂。通过XRD、BET、TEM、CO-chemisorption、CO-FTIR和Py-FTIR等表征手段对催化剂的物相结构、织构性质、金属性质和酸性进行了系统地考察并以正十二烷为模型化合物,研究了前躯体溶剂对临氢异构反应性能的影响。结果表明,溶剂极性是造成Pt分散差异的主要原因;以乙醇、丙酮和乙酸为浸渍溶剂制备的催化剂,Pt多分布于ZSM-22分子筛上,并与酸性位相互作用造成Pt缺电子;而以水为溶剂则造成Pt多分布于氧化铝黏结剂上,对Pt的电子性质影响较小。在临氢异构反应中,与Pt落位于氧化铝相比,Pt分布于ZSM-22分子筛上表现出更高的活性和异构选择性,表明缩短酸性位与金属位间距可使反应物和异构中间体迅速扩散至金属位上发生脱氢和加氢反应。
摘要:
PtRuIn/C electrocatalysts (20% metal loading by weight) were prepared by sodium borohydride reduction process using H2PtCl6·6H2O, RuCl3·xH2O and InCl3·xH2O as metal sources, borohydride as reducing agent and Carbon Vulcan XC72 as support. The synthetized PtRuIn/C electrocatalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), energy dispersive analysis (EDX), transmission electron microscopy(TEM), cyclic voltammetry (CV), chronoamperommetry (CA) and polarization curves in alkaline and acidic electrolytes (single cell experiments). The XRD patterns show Pt peaks are attributed to the face-centered cubic (fcc) structure, and a shift of Pt (fcc) peaks indicates that Ru or In is incorporated into Pt lattice. TEM micrographs show metal nanoparticles with an average nanoparticle size between 2.7 and 3.5 nm. Methanol oxidation in acidic and alkaline electrolytes was investigated at room temperature, by CV and CA. PtRu/C (50:50) shows the highest activity among all electrocatalysts in study considering methanol oxidation for acidic and alkaline electrolyte. Polarization curves at 80℃ show PtRuIn/C (50:25:25) with superior performance for methanol oxidation, when compared to Pt/C, PtIn/C and PtRu/C for both electrolytes. The best performance obtained by PtRuIn/C (50:25:25) in real conditions could be associated with the increased kinetics reaction and/or with the occurrence simultaneously of the bifunctional mechanism and electronic effect resulting from the presence of Pt alloy.
摘要:
以类水滑石为前驱体,通过调控M2+/Al3+比制备了系列具有不同表面性质的MgAlOx(MA)和CuMgAlOx(CMA)催化剂,并分别应用于甲醛乙醛缩合反应(甲醇乙醇Guerbet反应的第二步反应)和甲醇乙醇Guerbet反应。采用NH3/CO2-TPD、XPS、H2-TPR和H2-TPD技术对催化剂表面酸碱性以及铜物种的性质进行了表征。结果表明,甲醇乙醇Guerbet反应性能与催化剂表面Cu0比表面积和中强碱数目有关,提高Cu0比表面积有利于甲醇乙醇脱氢生成甲醛和乙醛,增强中强碱数目能促进甲醛乙醛缩合反应。
摘要:
采用原位合成法在γ-Al2O3载体表面上合成了Zn-Al水滑石,再采用顺序浸渍法制备了一系列Ce/Cu/Zn-Al催化剂,并采用XRD、BET、H2-TPR和XPS等手段对催化剂进行了表征,考察了焙烧温度对Ce/Cu/Zn-Al催化剂表面结构及其催化甲醇水蒸气重整制氢性能的影响。结果表明,焙烧温度主要影响了催化剂的Cu比表面积、表面氧空穴含量和Cu-Ce间相互作用。当焙烧温度为500℃时,催化剂Cu的比表面积较大,表面氧空穴含量较多,Cu-Ce间相互作用较强,因此,催化甲醇水蒸气重整制氢活性较好。当焙烧温度升高到700℃时,Cu物种主要以稳定的CuAl2O4尖晶石形式存在,不利于甲醇水蒸气重整制氢反应的进行,因此,催化活性较差。
摘要:
用两步浸渍法制备了Mg-La-HY-SBA-15复合分子筛,在小型固定床反应器上考察了苯酚甲醇烷基化性能;通过SEM-EDS、Py-FTIR等表征手段分析了Mg-La-HY-SBA-15分子筛的孔结构和酸性。结果表明,Mg负载到HY-SBA-15分子筛上且未改变其微介孔结构;Mg改性后降低了载体的总酸量,增加了总Lewis酸,提高了邻甲酚的选择性和收率。
摘要:
利用脉冲电磁场(PEMF)辅助浸渍法和常规等体积浸渍法制备了一系列CoMo/γ-Al2O3加氢脱硫催化剂样品。以噻吩、2-甲基噻吩或苯并噻吩为模型化合物,在微反装置上评价了催化剂的加氢脱硫活性,经200 V脉冲电磁场处理的催化剂上各硫化物的转化率均比常规催化剂明显提高。采用XRD、BET、H2-TPR和TEM等方法表征了催化剂样品的表面状态和物化性质。结果表明,适当强度的脉冲电磁场与制备体系内带电粒子的交互作用有助于催化剂活性组分的分散,使活性组分在γ-Al2O3载体表面分布更为均匀,同时削弱了活性组分MoO3同载体间的较强相互作用,降低了催化剂表面钼物种的还原温度,促进了CoMoS活性相的形成。
摘要:
采用密度泛函理论,并使用具有周期性边界条件的石墨烯模型近似模拟焦炭表面,研究了Fe原子修饰及点缺陷对NH3在焦炭表面异相吸附的影响。计算结果表明,NH3分子在点缺陷石墨烯表面的吸附属于物理吸附,结合能为-0.381 eV;NH3分子吸附在Fe修饰的完整石墨烯表面属于化学吸附,吸附能为-1.442 eV;Fe原子修饰及点缺陷单独存在下NH3的吸附能均大于NH3在完整石墨烯表面的吸附(吸附能为-0.190 eV)。此外,Fe原子修饰与点缺陷共存对NH3的吸附具有协同作用,结合能达到-3.538 eV,明显大于两者单独存在下NH3的吸附能之和,综合分析Mulliken布居数与态密度,Fe原子与石墨烯表面、NH3分子之间有更多地电荷转移,可以解释两者共存对NH3吸附协同促进的原因。
摘要:
采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂,考察了碱金属浓度与种类对催化剂活性的影响,探究了不同反应条件下钠盐沉积对活性保留分率的影响,利用SEM、BET、XRD和FT-IR对催化剂碱金属中毒原因进行了分析。结果表明,碱金属毒化后催化剂脱硝活性下降,钾中毒催化剂失活程度高于钠中毒的催化剂,2%钾中毒催化剂在160℃时NO去除率为62.0%,较新鲜催化剂下降29.2%。这主要因为碱金属毒化造成催化剂比表面积明显减小,且催化剂载体锐钛矿型TiO2部分转化为金红石型,BET和SEM表征均说明碱金属沉积堵塞了催化剂表面的微孔。碱金属对Mn-Ce/TiO2催化剂活性保留分率的影响表明,催化剂的颗粒粒径对其活性保留分率影响不大,碱金属含量减小、温度升高,Mn-Ce/TiO2催化剂的活性保留分率增加,Na2SO4和NaCl对Mn-Ce/TiO2催化剂的脱硝活性抑制作用大于KNO3
摘要:
在气液撞击流反应器中,研究了Fe2+协同热活化过一硫酸氢钾盐诱导自由基脱除模拟烟气中的NO。考察了主要工艺参数(溶液温度、Fe2+浓度、过一硫酸氢钾盐浓度、溶液pH值、NO入口浓度)对NO脱除效率的影响。分析检测了反应产物和自由基。基于不同系统的对比研究、反应产物检测和活性自由基的捕获,揭示了NO脱除过程的机制和反应路径。结果表明,提高溶液温度、Fe2+浓度和过一硫酸氢钾盐浓度均提高了NO的脱除效率,而提高溶液pH值和NO入口浓度均降低了NO的脱除效率。Fe2+和热对活化过一硫酸氢钾盐产生自由基有显著的协同效应。自由基氧化是NO脱除的主要路径,而过一硫酸氢钾盐直接氧化是次要的脱除路径。Fe2+和热的协同活化体系具有比其他体系高得多的NO脱除率。
摘要:
通过等体积浸渍法制备了不同K掺杂量的镁铝水滑石复合氧化物(xK/MgAlO),利用X射线衍射光谱及暂态响应、扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱及程序升温等技术比较了焙烧和未焙烧的MgAlO形貌结构和晶型的异同,在含硫气氛中研究了K对镁铝水滑石复合氧化物形貌结构和催化碳烟燃烧性能的影响,阐明了反应过程中K掺杂的xK/MgAlO型催化剂降低碳烟起燃温度的关键机制。结果表明,焙烧后的镁铝水滑石3R层状结构消失,出现了尖晶石相,层状结构坍塌变为球形颗粒状;掺杂钾后的催化剂(K/MgAlO)表面活性氧与晶格氧的比例增大,使得氧空位的数量增多,有效提高了催化剂的催化反应活性。在模拟烟气实验中发现掺杂量x=7的(7K/MgAlO)催化剂在含SO2的混合气中使碳烟的起燃温度降低了127℃,且对NOx的转化率显著增强。